MoO3中氧空位和异质结构使能的高容量和动力学加速锂存储

一、文章概述

三氧化钼(MoO3)作为锂离子电池(LIBs)的转换型正极，近年来引起了人们的广泛关注。但长期充放电过程中速率能力较差、反应动力学迟缓、容量衰减快，严重阻碍了大规模的商业应用。文章通过肼还原和静电组装，将丰富的氧空位和MXene纳米片引入MoO3纳米带，加速的离子和电子扩散/输运动力学。MoO3 x/MXene异质结构具有加速的离子扩散动力学、增强的电导率、氧空位引起的额外活性位以及强大的界面接触等优点，因此制备的MoO3 x/MXene异质结构具有良好的锂离子存储性能。第一性原理计算表明，MoO3 x/MXene异质结构对Li+离子的吸附和电导率显著提高。因此，该复合材料在0.1 Ag−¹时的锂离子存储可逆容量为1258mAhg⁻¹，在10 Ag⁻¹时的可逆容量为474 mAhg⁻¹，明显高于之前报道的moo3基负极材料。更重要的是，该复合材料是用商业LiFePO4制造成一个完整的LIB，它显示出无与伦比的能量密度为330Whkg⁻¹。

二、图文导读

图1 .MoO3−x/MXene异质结构制备示意图。包括富含氧空位的MoO3−x纳米片和MXene纳米片的制备，以及随后带负电荷的MXene纳米片和带正电荷的MoO3−x纳米片之间的静电组装。

图2.形态学鉴定。 A)纯MoO3, B) MoO3 x和C) MNM-1异质结构的SEM图像。D F1) TEM, F2)像差校正的高角度环形暗场扫描TEM, G) SAED和H) EDS元素图像的异质结构。

图3.MNM-1异质结构的电化学Li+存储性能。A)扫描速率为0.2 mV s时的CV曲线B) 0.2Ag−1时MNM-1异质结构的静电充放电(GCD)曲线。;C) 0.2 A g⁻¹的循环性能。D) 不同电流密度下MNM-1复合材料的GCD曲线;E)不同电流密度下MNM-1复合材料的比容量;F)不同电流密度下的速率容量。G) 0.5 A g⁻¹时的长期循环性能H)锂离子扩散和电子转移路径示意图。

图4.MNM-1异质结构Li+储存性能的电化学动力学分析。A)不同扫描速率下的CV曲线。B)峰值电流和扫描速率之间的关系。C)在0.4 mV s的扫描速率下，电容电荷存储对总容量的贡献(阴影区域)1。D)不同扫描速率下电容控制行为的贡献率。E) GITT曲线;F)纯MoO3、MoO3-x和MNM-1异质结构的GITT曲线计算扩散系数。

三、全文总结

综上所述，通过肼处理、静电组装等方法合成了富含氧空位的MoO3 x/MXene异质结构，并用于高性能锂离子电池和超级电容器。大量的氧空位和MXene纳米片的掺入可以极大地提高MoO3纳米带的本征和外征电导率，改善电子/离子扩散/输运动力学，并极大地提高MoO3纳米带的电化学活性位点。由于内在和外在的双重协同效应以及MoO3−x纳米片与MXene纳米片之间的密切接触，制备的MoO3−x/MXene异质结构表现出良好的电化学性能。该复合材料具有1258 mAh g 1的高锂离子存储容量和优异的倍率性能(10a g 1时为474 mAh g 1)，超过了目前最先进的MoO3基负极材料。同时，所制备的锂离子电池具有较高的能量密度(330 Wh kg - 1)和良好的循环性能。这项工作为将来其他高性能复合材料的可控组装提供了一个很好的机会，用于能量转换和存储。

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