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研究摘要

探索功能化基底并对原子级金属活性颗粒自旋状态进行精准调控具有重要的研究价值，目前仍然是一项间距调整。鉴于此，中日友好医院Xin Jiang教授、北京理工大学杨文秀特别研究员与王博教授研究团队在《Angew. Chem. Int. Ed.》发表最新研究成果，报道了一种轴向的Fe-O-Ti配体调控自旋态的策略，以改善Fe中心的氧还原反应活性。理论计算证明，FeN₃O-O-Ti中的Fe-O-Ti配体可以诱导自旋态由低向中的转变，并优化O₂的吸附。作为概念验证，采用原子Fe掺杂的聚合物状量子点与超薄氧官能团化的MXene制备催化剂。优化后的催化剂表现出比对比组（没有Fe-O-Ti配体）高5倍的本征活性，在锌空气电池中与宽温域H₂₃/O₂阴离子交换膜燃料电池中表现出优异的电化学性能。

图文导读

图1. a)-b) FeN₄-O-Ti与FeN₃O-O-Ti的相互作用能与电荷密度; c) FeN₃O与FeN₃O-O-Ti的氧气吸附能与磁矩；d) 氧气分子与FeN₃O、FeN₃O-O-Ti的ICOHP（积分晶体轨道哈密度布居数）。

图2. a) o-MQFe的合成路线；b) TEM; c) AFM; d) HRTEM; e) 球差矫正电镜图像；f) HAADF-STEM与相应的元素分布图像。

图3. Fe K边同步辐射X射线相关表征。

图4. 不同催化剂的LSV曲线与相应的E_1/2、塔菲尔斜率；极化与功率密度曲线；锌空气电池的比容量；不同温度下的OCV与峰功率密度；5 mA cm^-2电流密度下的恒流循环稳定性；H₂/O₂阴离子交换膜燃料电池的电化学性能；性能对比。

图5. ORR反应的自由能变化与PDOS。

总结

      基于DFT计算，研究者们通过在PQD-Fe/Ti₃C₂O_x界面处引入轴向Fe-O-Ti配体，以调控Fe中心的自旋态。与常规的样品比较，优化的o-MQFe-10:20:5本征的ORR活性得到了很大提升，超过了大多数已报道的MXene基催化剂与商用化的Pt/C电极。此外，o-MQFe-10:20:5基锌空气电池H₂/O₂阴离子交换膜燃料电池在较宽的温度范围内可以实现优异的电化学性能。该工作为ORR单原子催化剂的设计提供了有价值的指导，推动对高效低成本的非贵金属催化剂的探索。

文献链接

doi.org/10.1002/anie.202117617

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