“一锅法”绿色合成官能团可控的MXene

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北科纳米可提供MXene材料（可定制）

研究摘要

二维MXene的表面官能团对其物理化性质能够产生重要的影响。常规的刻蚀方法通常会向MXene中引入-F官能团或金属杂质。近日，中科院上海应用物理研究所Miao Shen，Rui Tang，王建强教授研究团队在《Angew. Chem. Int. Ed.》发表最新研究成果，提出一种新型的熔融盐辅助电化学刻蚀方法，成功制备出无氟的Ti3C2Cl2 MXene。利用电子作为反应媒介，将正极的还原与负极的刻蚀过程分离，从而保证MXene中没有金属残留。与此同时，MXene表面的官能团可实现原位修饰，-Cl基官能团可以被成-O基或/和-S基官能团替换，由此可省略后续官能团改进的步骤并丰富官能团的种类。所制备的-O基官能团化的Ti3C2Tx MXene是一种优异的超级电容器电极材料，在1.0 A g-1的电流密度下可以实现225 F g-1的比电容，良好的倍率性能与杰出的循环稳定性，优于通过其他方式刻蚀得到的多层Ti3C2Tx MXene电极。

图文导读

图1. 熔融盐辅助电化学刻蚀与官能团原位改性过程。

图2 熔融盐辅助电化学刻蚀MXene前后的物相表征：XRD，HR-STEM，SEM，NMR与XPS图谱。

图3. 熔融盐辅助电化学刻蚀MXene的反应路径计算。

图4. 熔融盐辅助电化学刻蚀与官能团原位改性过程。

总结展望

     通过将LiCl-KCl熔融盐中的电解电压控制在2.0 V，在电化学与热化学效应的共同作用下，温度和电解电压分别控制着AlCl3的解吸与氯离子的电吸附，保证Ti3C2Cl2 MXene的成功制备。然而，通过DFT计算发现，当电位高于0.94V时，一部分Ti会被过度刻蚀。通过添加不同的无机盐，可以实现原位的官能团改性。更重要的是，在刻蚀之后不会产生酸性的液体残留的同时，盐还可以被重复利用，说明该方法是一种绿色，可持续的刻蚀方法，对于MXene的绿色合成具有启示作用。