《Nature Commun》：单CsPbBr3钙钛矿量子点的超窄带室温发射！

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北科纳米提供单CsPbBr3钙钛矿量子点

半导体量子点长期以来被认为是人工原子，但尽管在强能级量子化和单光子发射能力方面有着重要的相似性，但其发射光谱远比典型的原子发射线宽。

在这里，来自瑞士的科研人员通过使用分子动力学模拟CsPbBr3量子点中激子-表面声子相互作用，然后使用单量子点光谱学，证明了这些量子点中的发射线展宽主要由激子与低能表面声子的耦合控制。表面化学成分的轻微调整允许获得更小的发射线宽35−65 meV（而初始值为70–120 meV），与结构刚性胶体II-VI量子点的最佳值相当（20−60 meV）。传统发光器件和新兴量子光源则需要超窄发射。相关论文以题目为“Ultra-narrow room-temperature emission from single CsPbBr₃ perovskite quantum dots”发表在 Nature Communication期刊上。

论文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30016-0

集体合成的半导体量子点（QD）是各种光电子应用的重要组成部分。经过过去三十年的巨大努力，现在可以生产出几乎100%光致发光量子产率（PLQYs）的量子点，在整个可见光谱中具有窄的尺寸分布和容易的发射可调性。由于这些原因，胶体量子点已成为最新一代商用LCD彩色显示器的首选光发射器，并积极用于发光二极管、激光器和发光太阳能聚光器。对于显示技术而言，量子点的窄发射光谱，即线宽（也称为半最大全宽，FWHM）小于200 meV（InP量子点约40 nm为绿色）是进入和征服市场机会的关键因素。这在有源像素显示技术中也至关重要，其中OLED和QLED是主要的技术解决方案。几年前，一种新的材料系统出现了—钙钛矿型APbX₃化合物的量子点。它们在溶液中具有接近100%的PL QY，并且在整个可见光波长范围内可调节窄带发光。高发射率和大吸收系数使这些量子点成为已知最亮的发射体之一。其固有缺陷容限允许以最大的合成简单性实现这些特性。

到目前为止，这些量子点已用于接近理论外部量子效率（EQE>20%）的高效LED，以及太阳能电池、高效激光器和单或聚束光的高相干源。例如，在原子蒸气中发现的与任何基质不相互作用的孤立原子的发射线极窄，主要受辐射寿命的限制。相反，当固态材料中存在发射态时，无论是晶体主体中的局域原子跃迁还是半导体中的离域激子，其发射线宽都会因与晶体振动的耦合而加宽。单个胶体量子点的进一步复杂性来自强量子限制，它分裂基态激子带边流形。根据这些状态之间的能量差异和系统的温度，发射可能来自多个电子跃迁。此外，在量子点系综中，结构无序，例如尺寸和/或成分不均匀性，可以进一步加宽发射线。解开胶体量子点中所有这些机制的相互作用是过去30年的一个挑战。揭示和减少发射线展宽对于在系综和单光子水平上开发超窄钙钛矿基LED非常重要。(文：爱新觉罗星)

图1纳米材料中的发射线展宽：钙钛矿化合物的情况。

图2钙钛矿量子点中尺寸相关的发射线展宽及其起源。

图3稀释诱导的CsPbBr3量子点表面改性。