IF 15.7！界面工程调节负载纳米颗粒的氧化动力学

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了解金属纳米颗粒的氧化对于各种应用至关重要，尤其是在非均相催化中，例如催化氧化反应，其中金属纳米颗粒通常分散在载体上。然而，纳米颗粒与氧之间的相互作用动力学，特别是在支撑材料的影响下，仍然知之甚少，严重阻碍了对纳米颗粒氧化动力学的精确理解和调控。在这里，我们使用像差校正环境（扫描）透射电子显微镜 （E（S）TEM） 阐明了负载纳米颗粒中两种不同的氧化动力学，即在纳米颗粒-支持界面处开始的优先自适应氧化，其中支持促进氧化，以及表面氧化，其中支持抑制氧化。我们的系统计算得到了实验验证的证实，表明界面外延匹配在决定氧中的氧化动力学中起着主导作用。它是开发简单的界面工程策略以调节自适应和表面氧化过程的关键指标。这项工作突出了界面决定的氧化行为的多样性，并提供了一种在相同条件下调节负载纳米颗粒氧化动力学的策略。

创新点

1.研究方法的创新性体现在首次将像差校正环境电镜技术与计算模拟相结合，实现了在原子尺度对纳米颗粒氧化过程的动态观测与理论验证。这种多学科交叉的研究手段突破了传统表征技术的局限性，为揭示材料表面反应的真实动力学过程提供了新的技术范式。

2.理论认知层面的突破在于发现了载体材料对氧化动力学的双重调控作用。传统研究多聚焦于载体的单一促进或抑制作用，而本研究明确区分了界面引导的自适应氧化与表面主导的常规氧化两种机制，建立了界面外延匹配与氧化路径选择之间的构效关系。

3.实践指导价值的创新体现在提出了“界面工程”这一普适性调控策略。通过精确设计纳米颗粒与载体之间的界面结构，可以实现对氧化动力学的定向调控，这为高性能催化材料的理性设计提供了新的理论基础和方法学支撑。

思路延伸

1.从材料体系角度，可进一步探索不同组合的金属-载体体系，系统研究界面能带结构、晶格失配度等参数对氧化动力学的影响规律。特别是对于贵金属-氧化物载体、金属-碳材料等典型体系，建立界面特性与氧化行为的关联图谱。

2.在机制研究深度方面，需要进一步阐明界面原子与电子结构在氧化过程中的动态演化规律。结合第一性原理计算和分子动力学模拟，从电子轨道杂化、电荷重排等微观层面揭示界面促进/抑制氧化的本质原因。

3.研究范畴的拓展可延伸至其他气相-固相界面反应体系，如硫化、氮化等过程。探索界面工程策略在这些反应中的普适性，建立基于界面化学的纳米材料稳定性调控理论体系，为极端环境下的材料设计提供指导。

原文链接

Interface engineering to regulate oxidation dynamics of supported nanoparticles

Pub Date : 2025-05-24

DOI: 10.1038/s41467-025-60151-3

Shiyuan Chen, Kai Zhang,  Yuhui Chen,  Bo Shao,  Chaobin Zeng,  Wentao Yuan,  Hangsheng Yang,  Zhong-Kang Han,  Ying Jiang, Ze Zhang,  Yong Wang