Advanced Materials | 外延石墨烯/SIC 界面处的二维氧化铟：合成、结构、性质和器件

缩放和高质量的绝缘体对于制造 2D/3D 混合垂直电子器件至关重要，例如基于金属氧化物半导体（MOS）的肖特基二极管和热电子晶体管，其生产受到块状层状宽禁带半导体稀缺的限制。在这项研究中，通过在外延石墨烯（EG）/SiC 界面处插层，在大面积（>300μm 2）上合成了一种新的二维绝缘体单层 InO 2，其化学计量与其块状形式不同。通过在插层之前通过光学光刻调整石墨烯的横向尺寸，调整 InO 2 的厚度，使其为 85%的单层。使用分子动力学和密度泛函理论（DFT）计算来解释 InO 2 单层形成的偏好。此外，InO 2 的带隙计算为 4.1 eV，与其体形式（2.7 eV）不同。此外，基于 MOS 的肖特基二极管对 InO 2 插层 EG/n-SiC 的测量表明，EG/n-SiC 结在插层时从欧姆结转变为肖特基结，势垒高度为 0.87 eV，整流比为≈10 5。这些发现为二维绝缘体系列引入了新成员，证明了单层 InO 2 在垂直电子器件中作为势垒的效用。

在半导体技术不断追求更小尺寸、更高性能的今天，二维材料的出现为器件革新提供了新的可能。然而，寻找和制备高质量、大面积且绝缘性能优异的二维材料，尤其是宽禁带绝缘体，一直是该领域的核心挑战。传统体相层状宽禁带半导体种类稀少，这极大地限制了金属-氧化物-半导体等二维/三维混合垂直电子器件的开发与性能提升。

最近，一项突破性研究为这一难题提供了新颖的解决方案。研究团队成功在碳化硅衬底上的外延石墨烯界面处，插层合成了一种全新的二维绝缘体——单层二氧化铟。与化学计量为In₂O₃的体相铟氧化物不同，这种二维形态具有独特的InO₂化学组成，且能在大面积范围内（超过300平方微米）稳定存在。尤为巧妙的是，研究者通过预先对石墨烯进行光学光刻图案化，调控了插层反应的空间限制，成功实现了高达85%的单层InO₂生长。相比之下，使用连续石墨烯则倾向于形成厚度不均的多层结构。

这种厚度差异背后的机理，通过结合密度泛函理论计算与反应分子动力学模拟得到了深入阐释。研究表明，在图案化的石墨烯区域，铟原子在高温氧化过程中更倾向于从边缘向外扩散，最终留下稳定的单层结构。这一过程受电荷中性与八隅体规则支配，使得单层InO₂成为该界面热力学上最稳定的构型。理论计算还揭示了其直接带隙约为4.1电子伏特，显著高于其体相材料约2.7电子伏特的间接带隙，展现出成为优异绝缘屏障的潜力。

材料的价值最终需要通过器件性能来验证。研究团队基于这种单层InO₂，成功构建了金属-氧化物-半导体架构的肖特基二极管。测试结果表明，InO₂插层彻底改变了原有石墨烯/碳化硅界面的欧姆接触特性，将其转变为具有显著整流效应的肖特基结。该器件实现了约0.87电子伏特的势垒高度和高达约十万倍的整流比，性能远超单纯铟插层的器件。这一提升主要归因于InO₂层有效抑制了反向漏电流。

当然，目前器件的性能均匀性与可靠性仍有提升空间，这主要源于纳米尺度上InO₂层厚度、铟空位分布以及局部脱插层区域的不均匀性所导致的势垒高度涨落。深入的电学表征与导电原子力显微镜分析证实了这种纳米级不均一性。尽管如此，该工作所展示的电流密度可达每平方厘米十万安培，为未来开发高性能二维/三维混合热电子晶体管等新型器件奠定了坚实的材料基础。

总而言之，这项工作不仅向二维绝缘体家族增添了一位重要的新成员，更展示了一种通过石墨烯图案化精准调控插层材料厚度与结构的普适性策略。它深刻揭示了合成方法、微观结构与最终电子特性之间的内在联系，为面向未来电子学应用的定制化二维材料设计与集成提供了关键的科学见解与技术途径。

参考消息：

https://www.x-mol.com/paper/1988049202536624128/t?adv