ACS Nano|用于量子传感的工程纳米金刚石：纳米尺度的材料限制

文章来源：北科纳米专业的纳米材料合成专家浏览次数：32时间：2026-10-30 设计合成：18101240246

该研究以题为“Engineering Nanodiamonds for Quantum Sensing: Material Constraints at the Nanoscale”发表在ACS Nano上。

光学可寻址固态自旋缺陷已发展成为强大的多模量子传感器，其中块体金刚石中的氮空位（NV）中心在常温条件下提供了基准量子控制和灵敏度。将此类缺陷嵌入纳米金刚石（NDs）中，可将其能力扩展到能够进入复杂生物和纳米尺度环境的移动探针。然而，减小尺寸会带来体积自旋杂质之外的约束，特别是增强的晶格应变和表面诱导噪声源，这些因素会缩短NV自旋弛豫时间（T1和T2），破坏NV电荷态，并导致通过自上而下方法通常制备的纳米金刚石中出现显著的颗粒间差异。这些效应使传感性能和真实环境中多模信号的定量解释变得复杂。本文从材料特性如何通过物理机制限制纳米金刚石中NV行为的角度提供结构化视角，并结合缓解策略，为这些移动量子传感器在生物传感和纳米尺度科学中的稳健应用奠定基础。

文献速览

图1

氮掺杂金刚石（NDs）中氮空位（NV）中心的瓶颈与传感机遇。（a）使用NDs进行基于NV的量子传感时，限制其性能的关键因素可分为四类：结构无序、表面相关效应、自旋和电荷态控制以及环境影响。中心示意图展示了一个包含NV中心的ND，其核心传感原理基于NV自旋的光学初始化和光致发光（PL）读出，并在需要时应用微波控制。（b）NDs所实现的代表性传感机遇，突出了它们作为复杂生物和纳米尺度环境中移动探针的作用。

图2

通过表面静电学和电化学调制实现NV电荷态控制。(a) 氧终端和氢终端金刚石表面与空气或水环境接触时的示意图能带图，展示了真空能级(Evac)、电子亲和能(χ)、能带弯曲、导带底(CBM)、价带顶(VBM)、费米能级(EF)与环境化学势(μ)的对齐，以及NV⁰/⁻电荷跃迁能级(E_NV⁰/⁻)。(b–d) 氢终端金刚石在两种氮离子注入剂量(10¹²和10¹³ cm⁻²)下的模拟能带图，展示了注入剖面以及VBM(实线)和NV电荷跃迁能级(NV⁺/⁰，虚线；NV⁰/⁻，点线)的深度依赖性对齐，同时还显示了电化学栅控(+0.5 V和−0.5 V)下的光致发光强度差谱。经参考文献(94)许可改编。(e,f) ITO/ND界面附近VBM的模拟二维图，突出显示E_NV⁰/⁻ < E_F(绿色)的区域以稳定NV⁻；相应的光致发光测量显示电压诱导的ND集合中单个NV中心的NV电荷态调制。经参考文献(95)许可改编。

图3

纳米金刚石（NDs）的形状各向异性及其对光致发光（PL）异质性的影响。(a) 通过原子力显微镜（AFM，z方向和x–y方向）和动态光散射（DLS）测量得到的纳米金刚石尺寸分布，展示了各向异性粒子的尺寸估计方法依赖性。插图：代表性AFM三维形貌，突出了各向异性粒子几何形状。经参考文献(117)许可改编。(b) 纳米金刚石的环形暗场扫描透射电子显微镜（ADF-STEM）和明场透射电子显微镜（BF-TEM）图像，验证了BF-TEM对比度作为准三维形态重建中局部厚度代理的适用性。(c) 代表性重建的纳米金刚石形态，揭示了明显的片状几何结构。(d) 基于机器学习在Hu矩空间（H1–H3）中对纳米金刚石形状的分类及其对应的体积平均光致发光强度，揭示了三个具有系统不同亮度的明显不同的形状群体。图(b)–(d) 经参考文献(119)许可改编。

图4

金刚石氮空位中心的噪声源与自旋弛豫。 (a) 主要磁噪声机制随替代氮浓度([NS])变化的示意图。NV-表面距离r突出了表面相关噪声的强距离依赖性。典型磁相互作用强度以及控制T1和T2弛豫的特征频率范围也已标出。(b) 富12C金刚石纳米颗粒的扫描电子显微镜图像（高NV密度）、细胞内化纳米颗粒的相应光学显微镜图像，以及与Ib型纳米颗粒相比的代表性T2自旋回波衰减。改编自参考文献(37)，根据CC BY 4.0许可。(c) Ib型纳米颗粒的粒径依赖性T1弛豫率，以及单个位于颗粒中心或表面下3 nm处的NV的球形模型模拟，说明小颗粒尺寸下表面诱导磁噪声的主导作用。改编自参考文献(26)，经许可。版权归美国物理学会所有。(d) 用于减轻表面相关噪声的二氧化硅包覆纳米颗粒的透射电子显微镜图像。经参考文献(40)许可转载。版权归2025年美国化学学会所有。UoM-Si-3表示样品名称。

参考信息

ACS Nano(IF 17.3)

Pub Date : 2026-6-09,

DOI: 10.1021/acsnano.6c03795

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