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研究摘要

高理论容量的Si负极在锂电应用中具有良好的应用前景。然而，其较大的体积膨胀（~300%）与较差的导电性，需要同时引入低密度的导电碳与纳米尺寸的Si去克服上述问题，然而这会导致较低的体积容量。鉴于此，广东工业大学李运勇教授研究团队在《ACS Nano》上发表最新研究成果，提出了一种集成策略以实现Si的双重包覆结构与结构紧密工程，构筑3D高堆积的Ti₃C₂T_x MXene与石墨烯双包覆Si结构（HD-Si@Ti₃C₂T_x@G）。得益于较高的密度、高导电性与3D紧密型的双包覆Si结构，所制备的HD-Si@Ti₃C₂T_x@G负极，在0.1 A g^-1下表现出高达5206 mAh cm^-3的体积比容量，质量比容量为2892 mAh g^-1，面积比容量为17.9 mAh cm^-2与优异的循环稳定性。结合原位TEM技术与动力学、结构稳定性分析，证明如此优异的性能主要源于对Si结构3D导电可塑性MXene与石墨烯的双重包覆，可以促进电子与离子的快速传输、有效的体积缓冲与厚电极良好的电解液渗透性。

图文导读

图1. HD-Si@Ti₃C₂T_x@G的合成过程与厚电极储锂机制。

图2. HD-Si@Ti₃C₂T_x@G在煅烧前后的光学照片；HD-Si@Ti₃C₂T_x@G的微观结构表征：SEM、TEM与元素mapping。

图3. HD-Si@Ti₃C₂T_x@G的XRD、Raman、XPS表征结果。

图4. HD-Si@Ti₃C₂T_x@G的电化学性能。

图5. ORR反应的自由能变化与PDOS。

图6. 利用原位TEM与非原位SEM分析HD-Si@Ti₃C₂T_x@G负极不同嵌锂状态下的微观结构与形貌演化过程。

总结

得益于高度堆积的结构、高导电性与Si结构的双重包覆，所制备的HD-Si@Ti₃C₂T_x@G 负极表现出超高的体积比容量，更重要的是，在电极负载达到14 mg cm^-2的情况下，实现较高的面容量。基于HD-Si@Ti₃C₂T_x@G//NCM811所组装的全电池同样表现出了优异的循环稳定性，说明其具有实际应用的潜力。3D亲水性MXene与结构结构可以提供对于电解液良好的渗透性，因此，石墨烯与MXene的的协同效应使复合Si电极表现出优异的电化学性能。该工作为提升用于大范围应用的合金型负极的体积与面比容量提供了一种简单有效的双重包覆策略。

文献链接

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c11298