超级电容器是一种重要的电化学储能/转换装置。如我们所知，超级电容器的性能高度依赖于电极材料的固有特性。特别是MXenes已经被证明是一种有望用于超级电容器的电极材料。丰富的化学性质和表面功能化虽然增强了超级电容器中MXene的电化学活性，却严重恶化了它们的自放电能力。这种自放电行为及其相关机理目前是仍然是一个空白。

成果简介

近来，西南交通大学的杨维清教授和张海涛副教授在国际知名期刊ACS Nano发表了题目为“Unraveling and Regulating Self-Discharge Behavior of Ti₃C₂T_xMXene-Based Supercapacitors”的论文。提出一种化学界面裁剪策略以明确Ti₃C₂T_xMXene基超级电容器的自放电行为。由于化学界面裁剪策略，MXene平均氧化态和局部配位信息的显著改变对离子间的相互作用有明显的影响。结果表明，具有更少的F元素的Ti₃C₂T_xMXenes (~0.65 a.t.%)与F元素含量较高的MXenes (~8.09 a.t.%)相比，自放电率下降了约20%。F元素的下降能极大地增加自放电过程中强键合的离子，使过渡电位迅速增加50%。

图 1 Ti₃C₂T_x MXene基超级电容器的自放电行为的调控。

图 2 Ti₃C₂T_x MXene基超级电容器的自放电性能。

图 3 Ti₃C₂T_x MXene基超级电容器的形貌和结构。

图 4 Ti的XAFS图。

图 5 DFT的理论计算。

结 论

总而言之，强键合(含F元素较少)和弱键合(含F元素较多)的离子混合可以降低自放电率。通过化学界面裁剪策略，MXene平均氧化态和局部配位信息的显著改变对离子间的相互作用有明显的影响。从理论上讲，这大大改善了自放电性能主要是由于在密度泛函理论中，电极与电解质的界面之间具有较高的吸附能。因此，这种化学界面裁剪策略可以指导高性能、低自放电性能的MXenes基超级电容器的设计，将促进其更广泛的商业应用。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.0c01056

信息来源： MXene学术