锂离子电池（LIBs）是便携式电子设备和电动/混合动力汽车的主要电源。然而，目前的商用的石墨基负极材料由于较低的理论比容量（372 mAh g^-1），不足以满足当今的高能量需求。硅（Si）则由于其超高的理论比容量（4200 mAh g^-1）、嵌锂电位（0.4 V vs Li/Li⁺）和丰富的储量，成为下一代锂离子电池最有前途的负极材料之一，受到越来越多的关注。然而，循环过程中硅负极较大的体积变化（高达400%）、较低的本征电导率（≈10^-3 S cm^-1）和锂扩散系数（10^-14 ~10^-13 cm² s^-1）经常引起电极粉化/破碎和反应不可逆性，导致永久性容量损失和整体性能恶化。探索具有高导电性和稳定性的硅基负极材料是高性能锂离子电池（LIBs）的关键。

成果简介

近日，同济大学的杨金虎教授和张弛教授在国际顶级期刊ACS Nano发表了题目为“Ti₃C₂T_x MXene Nanosheets as a Robust and Conductive Tight on Si Anodes Significantly Enhance Electrochemical Lithium Storage Performance”的论文。通过界面组装策略将Ti₃C₂T_x MXene纳米片（TNSs）紧紧包裹Si多孔纳米球（Si p-NSs），制备出一种Si基复合材料。大量的表征和力学模拟表明，TNSs作为Si p-NSs的导电体和紧密包覆层，可以有效地改善电子的输运和电极的稳定性。此外，具有丰富表面基团的TNSs能够与Si p-NS组分发生强烈的界面相互作用，并具有赝电容性能，有利于锂的快速和稳定存储。因此，相比Si p-NSs电极，硅含量高达85.6%的Si p-NSs@TNSs电极展示出显著增强的电池性能，如超高的可逆容量 （1154 mAh g⁻¹）、长效的循环稳定性（2000次循环，容量衰减率为0.026%）和倍率性能。值得注意的是，Si p-NSs@TNSs的LIBs的能量密度为405 Wh kg⁻¹，是Si p-NSs的LIBs的4倍。这项工作为开发高性能锂电池的先进硅基负极材料提供了一种新策略。

图 1 Si p-NSs@TNSs的制备示意图。

图 2 Si p-NSs@TNSs的结构。

图 3 Si p-NSs@TNSs的LIBs的电化学性能和稳定性。

图 4 Si p-NSs@TNSs的LIBs不同倍率测试。

图 5 Si p-NSs@TNSs的有限元模拟模型。

结 论

综上所述，通过界面组装策略将Ti₃C₂T_x MXene纳米片（TNSs）紧紧包裹Si多孔纳米球（Si p-NSs）制备出核壳结构的Si p-NSs@TNSs。TNSs作为Si p-NSs的导电体和紧密包覆层，以及与Si组分的强界面相互作用使复合材料具有较高的电导率、优异的结构稳定性好，是提升锂存储综合性能的关键。此外，力学模拟也定量地揭示了Si p-NSs@TNSs复合材料经锂化后生成了较低的径向应力和环向应力，证实TNSs的包覆有效地增强了硅负极的结构稳定性。该研究为使用MXene作为高性能负极材料的能源应用提供了一种新策略。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.0c01976

信息来源：MXene学术