MXenes在能量储存与转换、光催化、水去离子化、电磁屏蔽、生物传感器等许多领域都有广泛的应用。最近，人们还研究了MXenes在相对较高温度(～550 ^oC)下的催化应用。然而，至今还未报告过涉及更高的温度(≥600 ^oC)和高浓度氧化剂(40%的二氧化碳) 等苛刻条件的MXenes基催化剂反应。

成果简介

    近日，奥本大学的Carlos A. Carrero教授在国际顶级期刊ACS Catalysis发表了题目为“Insights into the Genesis of a Selective and Coke-Resistant MXene Based Catalyst for the Dry Reforming of Methane”的论文。我们报道了一种多层V₂CT_x MXene (m-V₂CT_x) 作为前驱体用于碳氧化物的催化，通过甲烷干气重整（DRM）将转化CH₄和二氧化碳转化为合成气。原位生成的V₂O₃−V₈C₇/m-V₂CT_x催化剂经过氧化还原机制，展现出较高的反应活性和选择性，且空前稳定。原位生长的V2O3和V8C7修饰了m-V₂CT_x，更好的利用了V位点，从而制得的V₂O₃−V₈C₇/m-V₂CT_x催化剂的活性高于V₂AlC MAX相和商用碳化钒(VC) 的四倍。

图 1 m-V₂CT_x MXene的结构。

图 2 V₂AlC和m-V₂CT_x MXene的结构和形貌。

图 3 CH₄和二氧化碳的转化率。

图 4 CH₄和二氧化碳的转化活性。

图 5 多种催化剂的CH₄转化对比。

图 6渗碳后CH₄和二氧化碳的转化。

图 7 5.5 h内的DRM反应。

图 8 DRM反应机理。

结 论

       光谱学、显微学和同位素标记实验结果表明，在对原始的m-V₂CT_x进行脱水时，会产生氧化/碳化物(V₂O₃−V₈C₇/m-V₂CT_x)，进一步在存在CO₂的情况下，表面和多层结构之间会产生额外的V2O3纳米晶。这些氧化物颗粒与CH₄发生反应，再原位进一步碳化，转变为V₈C₇纳米晶。该研究为m-V₂CT_x作为DRM的选择性和抗积碳催化剂的起源提供了动力学、结构和机械方面的见解。m-V₂CT_x和MXenes在相对较高的温度(≥500^oC)用作前驱体、载体和催化剂的应用方面具有广阔的应用前景。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.0c00797

信息来源：MXene学术