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摘要:单原子纳米酶(SANs)是近年来发展迅速的新一代纳米酶之一,在生物传感、疾病诊断与治疗、生物成像等领域有着广泛的应用。SANs具有分散的单原子结构和良好的配位环境,有显著的催化活性和稳定性。本文从合成、表征、功能机制、性能验证/优化以及生物医学应用等方面综述了近年来国内外对SANs的研究进展。分析了目前影响SANs实际应用的若干技术难题,并提出了克服这些难题的可能研究方向。
SANs优势及其合成策略:
SANs的主要优点之一是活性位点的结构独特,结构与活性的关系可以通过理论计算来研究。并可以通过不同的合成策略来调节SANs活性位点的密度。此外,由于其独特的类金属酶活性中心和明确的协调环境,有助于研究者合理设计高效、有选择性的纳米酶,并进一步深入研究其催化机理。
对于均相和多相催化,SANs都有明确的活性中心。SACs是由单个金属原子分散到适当的支持表面形成的。设计SANs有两种主要的综合战略,自下而上和自上而下。自下而上的方法主要是基于原子层沉积(ALD)、高能球磨、质量选择软着陆和光化学策略,自上而下的方法包括高温热解和气相迁移。SANs的制备方法包括高温热解、湿化学策略、原子层沉积等。
02要点
在SACs或SANs的合成中,选择合适的支撑基板使孤立的金属原子紧密结合,以防止其聚集是成功的关键。这是因为,在催化过程中,表面自由能的急剧增加和不稳定的热力学性质可以导致团聚,然后失活良好分散的单个原子。
03
注意
SANs的支持物有:
碳类支持物:碳负载的SACs或SANs由于其独特的特性,如可调节的形貌,有序的孔隙,以及通过各种金属(贵金属和非贵金属)轻松固定,已被广泛研究作为催化剂。三种主要的SACs碳基材料,分别是n掺杂碳、氮化碳和mof -碳。
非碳类支持物:
除了作为支撑底物的碳基纳米材料外,过渡金属氧化物基纳米材料也被探索用于制造天然酶的SANs。过渡金属氧化物载体可以通过金属载体的相互作用影响原子分散金属的催化性能,这是由于过渡金属氧化物载体的电子性质改变了SANs的活性和选择性。另外,支撑基板的不同结构和组成也决定了原子分散的多种形式。
SANs的应用:由于具有与金属酶类似的协调不饱和活性金属中心,SANs已经成功模拟过氧化物酶、超氧化物歧化酶、过氧化氢酶和氧化酶,并在生物传感、抗菌应用、细胞保护方面得以运用。
原文链接
DOI:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.analchem.0c04679
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.analchem.0c04679
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.analchem.0c03366
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