张锁江院士，蔡卫滨教授等AFM：内置准固态聚醚电解质实现高压宽温锂金属电池稳定循环

文章来源：北科新材浏览次数：4248时间：2021-07-03 QQ学术交流群：1092348845

固态锂金属电池（SSLMBs）由于其可靠的电化学性能、固有的安全性和优异的滥用耐受性，在高能量密度和高安全性的储能设备中显示出广阔的前景。但是 SSLMB一直受到固态电解质（SSE）和其他电池组件之间较差的界面稳定性的影响。为实现紧密的界面接触和与金属锂的相容性，一种有效且易于工业化的策略是原位固态聚醚电解质 (SPEE)，它是在电化学电池升级过程中通过使用传统的醚基电解质形成的，如 1,3 -二氧戊环 (DOL) 通过阳离子开环聚合反应。然而，它有两个不可避免的问题，包括聚合不完全和引发剂残留，这导致离子电导率和稳定性之间的“权衡”。因此，SPEE在高温（尤其是超过 70 °C）和高压条件（4 V 以上）下表现出较差的电化学性能。

鉴于此，中国科学院过程工程研究所张锁江院士、陈仕谋教授，中国矿业大学蔡卫滨教授等报道了一种具有纳米级设计的原位准固态聚醚电解质（SPEE）。正极表面采用固态共晶电解质，以在热力学和电化学方面实现高度稳定的性能。具有高聚合度和缓和固化时间的纳米分层SPEE由微量设计的混合引发剂体系引发，具有优异的催化活性和良好的聚合控制。

文章亮点

1. 由于纳米级SPEE提高了电极/电解质界面的兼容性并增强了界面稳定性， Li||Li对称电池具有极好的循环稳定性（>4000 h at 1 mA cm⁻²/ 1 mAh cm⁻²；>2000 h at 1 mA cm⁻²/4 mAh cm⁻²)，也可以支持 Na、K和Zn对称电池。

2. 受益于固态共晶辅助，设计的SPEE有利于减轻界面不稳定性并促进Li⁺导电性，从而实现4 V以上电池（Li||LiCoO₂和Li||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂）的超循环稳定性和宽温工作 (15–100 °C)。

3. 值得注意的是，Li|SPEE|LiFePO₄电池具有出色的长寿命，1 C下循环1200次后容量保持率为85%，Li|SPEE|LiCoO₂电池在循环200次后容量保持率为91.7%，库仑效率（CE > 99%）。

图1 纳米级SPEE设计

图2 对称金属电池的循环稳定性

图3 4.0 V以上正极的长循环性能

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