Matter：二维共价有机框架在石墨烯膜中的三重身份

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二维COF在石墨烯有机物分离纳滤膜中的三重作用第一作者：隋潇， 王彧通讯作者：陈元 *，吴昆励 *，周琨*单位：悉尼大学，新加坡膜科学研究中心，南洋理工大学

研究背景

有机物的分离对于制药，催化和石油化工来说至关重要。相比于传统的高分子聚合膜来说，石墨烯膜在有机体系下更稳定，因此被认为是在有机分离中非常有吸引力的材料。但是，石墨烯薄膜由于狭窄曲折的层间距导致溶液通量较低。之前有研究表明在石墨烯膜中插入二维共价有机框架（COF）作为层间间隔物可以增大膜的层间距来提升通量。而这个新发表的工作通过实验与计算相结合发现二维COF不仅仅只是间隔物，它在有机分离体系石墨烯膜中起到了间隔物，稳定剂和多孔填充物的三重作用。插入二维COF后，膜性能的提升主要源于COF作为稳定剂和多孔填充物的作用，而非以往所认为的间隔物的作用。这一新观点有助于未来对于二维材料薄膜用于有机分离体系的设计与应用。

文章简介

基于此，来自悉尼大学陈元教授与新加坡南洋理工大学吴昆励博士和周琨教授合作，在Matter上发表标题为“The tripartite role of 2D covalent organic frameworks in graphene-based organic solvent nanofiltration membranes“的文章。突破对于二维COF在石墨烯薄膜（rGO）中的作用的常规看法 ，分析了COF在石墨烯薄膜用于有机分离中的三重作用。

图1.二维COF在石墨烯薄膜中的三重作用。

本文要点

二维COF与rGO杂化薄膜可通过加压过滤制备，此方法可简易轻松制备杂化薄膜。

插入二维COF后的杂化薄膜在不同有机溶剂体系下的性能均高于未插入COF的纯rGO薄膜。

XRD结果表面，干燥条件下，插入COF的杂化薄膜的层间距大于纯rGO薄膜。然而，在不同有机溶剂中，插入COF的杂化薄膜的层间距不但没有大于，反而小于或者接近于纯rGO薄膜的层间距。这表明COF的插入可以缓解层间距在有机溶剂中的溶胀，从而加强稳定性。并且，溶剂的通量和溶剂的粘度和介电常数密切相关。

计算结果表明，COF可缓解rGO层间距在有机溶剂中的溶胀是因为溶液诱发了电荷在COF/rGO界面的重新排布。这个电荷排布导致了一个在COF与rGO之间的吸引力的产生。并且在不同溶剂中的吸引力大小不一样，从而导致层间距在不同溶剂中的不同。

此外，由于COF有着小的片层尺寸和多孔结构，分子传输通道的长度大大减小，从而提高了膜的通量。

文章小结

本篇文章通过实验和计算研究二维COF在rGO薄膜中的三重作用。当膜干燥时，COF作为间隔物可增加rGO薄膜的层间距；在溶剂中浸润时，一个在COF和rGO间的吸引力因为界面电荷重新分布而产生，此时COF在rGO薄膜中起到了稳定剂作用来减缓膜的溶胀；并且，小尺寸的多孔COF提供了更短的传输通道使膜的通量增加，此时COF起到多孔填充物的作用。考虑到拥有类似性质的COF均可起到多重作用，本文中的观点可为今后的二维杂化薄膜设计提供更全面的指导。

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