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碳化铌和碳化钛MXenes材料作为优异的光热二氧化碳还原催化剂载体第一作者：吴之怡通讯作者：何乐*，张晓宏*，Geoffrey A. Ozin*，李超然*单位：苏州大学，加拿大多伦多大学
针对传统光催化二氧化碳还原太阳光利用效率受限的瓶颈挑战，科学家们最近提出了光热催化（photothermal catalysis）的新思路，该过程同时利用催化剂的光化学和光热效应，拓宽了太阳光谱的利用效率，有望实现高效光-化学能转换。寻找具有优异光热转换性能的光催化剂，构筑高效光热催化体系，依然是该领域的研究前沿和热点。在本研究工作中，我们首次探索了光吸收和光热性能优良的MXene材料在光热催化中的应用潜力。发现MXene材料是优良的光热催化剂载体，不仅能分散和稳定活性金属纳米粒子，还能提升金属纳米催化剂的光利用效率，大幅提升光热催化的性能。本工作开启了MXene材料在光热催化二氧化碳还原领域的新应用，为构筑高效光热催化体系提供了新的思路。
在国家自然科学基金重点国际（地区）合作项目的支持下，来自苏州大学的张晓宏教授、何乐教授、李超然副研究员与加拿大多伦多大学Geoffrey A. Ozin教授团队合作，近日在国际知名期刊ACS Nano上发表题为“Niobium and Titanium Carbides (MXenes) as Superior Photothermal Supports for CO2 Photocatalysis”的文章。文章首次报道了MXene作为光热催化剂载体的新应用，发现了MXene材料不仅可以有效分散和稳定金属纳米颗粒，还能提升金属纳米颗粒的光热催化活性，揭示了MXene材料在光热催化中的巨大潜力。
要点一：Nb2C MXene光热性能优良，但光热催化CO2加氢性能较差采用传统的刻蚀-剥层法合成了少层的碳化铌材料（图1a-d），尽管具有优良的光吸收和光热性能，但是其自身的H2和CO2活化能力非常差，不适合作为单组分的光热催化剂（图1e,f）。
图1. (a) 少层碳化铌纳米片(fl-Nb2C)制备过程示意图。(b) Nb2AlC前驱体，Al层刻蚀之后的多层Nb2C和少层Nb2C二维片状材料的XRD图谱。（c） 少层Nb2C二维片状材料的TEM图。（d）少层Nb2C二维片状材料的AFM图。（e）少层Nb2C的光热催化二氧化碳加氢性能图。（f）少层Nb2C在不同温度梯度条件下的热催化性能图
要点二：MXene载体提升了镍纳米粒子的光热催化活性考虑到Nb2C MXene优异的光吸收和光热转换性能，我们尝试将其作为载体，负载Ni纳米粒子，构筑光热催化剂。在相同条件下，相比于Nb2O5负载的Ni纳米颗粒（Ni/Nb2O5），Nb2C负载Ni纳米颗粒（Ni/Nb2C）的光热催化活性提高了5.3倍（表1）。在36个太阳光照强度下，Ni/Nb2C的光热CO2转化速率到了创纪录的8.50 mol·gNi-1·h-1。表1. Ni/Nb2C和 Ni/Nb2O5的光热催化性能比较
要点三：Nb2C载体提升了Ni纳米粒子的光热转换性能
漫反射光谱表明Nb2C负载Ni催化剂具有更好的吸光性能，在相同照射条件下测试不同催化剂的表面温度和等效工作温度，证实了光热催化活性提高的主要原因是Nb2C载体提升了Ni纳米粒子的光热转换性能（图2）。
图2. (a) Ni/Nb2C, Ni/Nb2O5, Nb2C和Nb2O5的紫外可见近红外漫反射光谱图。(b) Ni/Nb2C, Ni/Nb2O5, Nb2C和Nb2O5的催化剂表面温度。（c）Ni/Nb2C在15 sun照射下的等效工作温度。（d）Ni/ Nb2O5在15 sun照射下的等效工作温度
要点四：Nb2C负载的Ni纳米颗粒催化剂表现出优良的稳定性Ni/Nb2C在长时间工作条件下依然保持着稳定的光热催化和热催化性能，反应后的Ni纳米颗粒尺寸基本保持不变，证明其具有较好的稳定性。Ti3C2载体也表现出类似的光热增强和稳定效果，进一步证实了MXene载体在光热催化中的巨大潜力。
图3. (a)Ni/Nb2C的固定相光热催化稳定性测试结果（测试条件：10个循环，每个循环20分钟）。(b) Ni/Nb2C的流动相热催化稳定性测试结果（测试条件：400 °C，不加光， 10 h）
Niobium and Titanium Carbides (MXenes) as Superior Photothermal Supports for CO2 Photocatalysishttps://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.1c00990
中方研究团队带头人为张晓宏教授，现任苏州大学教授、博士生导师、副校长、教育部“苏州纳米科技协同创新中心”常务副主任，是国家杰出青年基金获得者，国家“万人计划”科技创新领军人才，国家重大研究计划项目（973）首席科学家，国家基金委创新研究群体项目负责人，国务院政府特殊津贴获得者。团队主要从事新型光功能材料研究，着重研究面向能量转换的有机及纳米半导体材料，具体包括：（1）电→光能量转换材料与器件（2）光→电能量转换材料与器件（3）光→化学能量转换材料与器件，光催化及光存储器件
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