Energy Storage Mater. |基于甲基磺酸/聚乙烯醇水凝胶和Ti3C2Tx的柔性固态超级电容器

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研究速览

■ 近日，吉林大学高宇副教授团队，在国际知名期刊Energy Storage Materials上发表题为“Flexible solid-state supercapacitor integrated by methanesulfonic acid/polyvinyl acetate hydrogel and Ti3C2Tx”的研究论文。

该论文利用新型甲基磺酸/聚乙烯醇水凝胶膜和Ti3C2Tx材料制备了柔性固态超级电容器。该固态超级电容器性能优异，电容和倍率性能甚至超过了对应水系电解液中超级电容器表现。作者对其性能优异的原因进行了讨论。

Part1

▉  研究摘要  ▉

■ MXene材料作为一类快速发展的电极材料，在固态超级电容器电极领域已经取得了许多令人瞩目的进展。目前，有关优化MXene基固态超级电容器表现的研究大多集中于优化MXene电极上。然而，目前基于MXene的固态超级电容器性能仍然无法超过液态电解质中超级电容器表现。

■ 在本论文中，作者通过优化电解质的方式优化MXene柔性固态超级电容器表现。通过简单冻融法制备了绿色高电导率和耐低温的甲基磺/聚乙烯醇电解质。利用该电解质制备的柔性固态超级电容器（FT-SSS）相比常规涂布电解质方法制备的固态超级电容器性能更高，具有高比面积电容（1719 mF cm-2）、长循环寿命(92%, 80000 cycles)、耐低温性能（-30 ℃）和柔性。更重要的是，其电容和倍率性能甚至高于对应的液态电解质下的超级电容器（AQS）。FT-SSS在1000 mV s-1扫速下比面积电容器相比AQS增加127%。通过EDS、XPS和XRD表征分析可知，电极制备过程中，甲基磺酸根离子预插入到Ti3C2Tx电极中，形成了弯曲多孔的电极结构，降低了堆叠作用，增加了电极材料可接触性。除此之外，Ti3C2Tx表面羟基官能团和物理吸附于羟基的水含量增加，进一步提升了Ti3C2Tx赝电容表现。

Part2

■ 研究要点1：

利用甲基磺酸/聚乙烯醇电解质制备的FT-SSS性能优于相同质量抽滤MXene膜电极和相同浓度酸的水系电解液中超级电容器AQS的性能。这是由于制备的固态超级电容器动力学性能优于对应液态电解液的超级电容器。

■ 研究要点2：

作者进一步对FT-SSS电化学性能进行表征，并且讨论了载量的影响。发现FT-SSS具有高比面积电容，最高比面积电容可达1719 mF cm-2；具有长循环稳定性，经过80000圈长循环，容量保持率为92%。还具有优异的能量密度和功率密度。

■ 研究要点3：

作者探究了FT-SSS性能优异的原因。通过对电极材料的表征，发现甲基磺酸根离子预插入Ti3C2Tx电极中，使电极呈现弯曲多孔的结构，其（002）峰宽化并且向左偏移，堆叠效应降低，电极可接触性增加。并且电极中羟基和物理吸附于羟基的水含量上升，有助于提升Ti3C2Tx的赝电容储能表现。

■ 研究要点4：

作者对FT-SSS实际应用价值进行了测试。测试了FT-SSS耐低温性能、柔性、可穿戴性等。

Part3

▉  研究总结  ▉

■ 作者采用简单的冻融法制备了甲基磺酸/聚乙烯醇柔性固态电解质。接着利用简单涂布法制备了柔性固态超级电容器。该超级电容器具有优异的动力学，使得其具有优异的电化学表现。最突出表现为：其电容和倍率性能可以超越对应液态电解液中超级电容器表现。作者对电极材料进行了表征，发现电极材料动力学提升，赝电容性能提升。该工作为提升MXene固态超级电容器表现提供了新的思路，为未来固态超级电容器领域研究提供了更多的可能性。

■ 文章链接：

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.09.037