MXene基钌原子高效产氢

【研究背景】
      单原子催化剂(SACs)在多相催化领域具有广阔的应用前景。与金属纳米颗粒或大块金属催化剂不同，SACs是原子分散的、孤立的、配位不饱和的金属活性位点。此外，它们还证明了量子约束效应和金属-骨架的相互作用。这些独特的特性使SACs成为CO氧化、氧还原反应、产氧反应(OER)、产氢反应(HER)、各种产氢反应、CO2还原和其他电化学应用的理想催化剂。

【成果简介】
        沙特阿卜杜拉国王科技大学H.N. Alshareef教授近日在材料类国际学术顶级期刊Adv.Mater.发表了关于MXene基钌原子催化产氢的研究论文。采用碳化钛(Ti3C2Tx ) MXene作为有效的固体载体，载体上有氮(N)与硫(S)配位的钌单原子(RuSA)催化剂，其对析氢反应(HER)的活性较好。x射线吸收、精细结构光谱和扫描透射电镜显示了钌在Ti3C2Tx  MXene载体上的原子分布，以及RuSA与Ti3C2Tx  MXene上的N、S物质的成功掺杂。电流密度为10 mA cm-2时合成的RuSA-N-S-Ti3C2Tx催化剂的过电位为76 mV。
       此外，研究还表明，将RuSA-N-S-Ti3C2Tx 催化剂集成在n+np+-Si光电阴极上，可以使光电化制氢的光电流密度达到极高的37.6 mAcm−2，高于报道的贵金属铂等贵金属催化剂与Si光电阴极的耦合。密度泛函理论计算表明，RuSA与Ti3C2Tx  MXene载体上的N和S位点协同是其活性增强的来源。这一工作将扩大利用MXene族作为各种单原子催化剂的合理设计的坚实支持的可能性。

【图文导读】

图一.a）为RuSA-N-S-Ti3C2Tx 合成流程图 b)为RuSA-N-S-Ti3C2Tx 堆叠形貌 c) RuSA-N-S-Ti3C2Tx  片层的透射图 d) 为RuSA-N-S-Ti3C2Tx 高分辨透射图可以看出其中层状MXene的存在 e）RuSA-N-S-Ti3C2Tx 的高角环形暗场图，其中圈出的为釕单金属原子 f-g)为其元素分布的表征。

图二. a) 为RuSA-N-S-Ti3C2Tx 及其他对比材料的极化曲线图 b) tafel 曲线c-d) 为RuSA-N-S-Ti3C2Tx 在0.5M NaOH和NaSO4中的极化曲线 e) EIS阻抗测试 f-g)双电层法测定材料的活性面积 h-j) HER产氢性能的横向对比。
从极化曲线可以看出RuSA-N-S-Ti3C2Tx 具有较好的催化活性、较低的阻抗以及较大的活性面积。