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【引言】
我们探索了是否可以制造纳米通道,以在高温和高压条件下排斥大约为水合离子大小(如Na+,6.6Å)的小气体分子,以用于催化。例如,副产物水强烈抑制了CO2加氢成液体燃料(如甲醇)的动力学和热力学。疏气导水纳米通道可以通过除去水,保留反应气体和产物的同时,可以提高反应速率,使平衡向产物生成方向转移。但是,能够区分水分子(动力学直径2.6Å)和小至H2(动力学直径2.9Å)的气体分子的埃级纳米通道非常具有挑战性。此外,需要将纳米通道在没有缺陷的情况下组装成可以在> 200°C和> 20 bar的压力下运行的实用分离膜。
今日,在美国伦斯勒理工学院Miao Yu团队(通讯作者)带领下,与浙江工业大学、密苏里科技大学和美国天然气技术研究所合作,报告了通过合理设计的方法组装成厘米级膜,其具有可忽略不计的缺陷、阻气水传导性的NaA沸石纳米通道。通过在高温和高压下实验天然气脱水证实了水的传导,这很可能是由于Na+的门控效应的结果,该Na+位于8个氧环孔中,调节了其有效尺寸。这种导水膜(WCM)在高温(200至250℃)和压力(21至35 bar)下大幅的提高了CO2转化率和甲醇生产中CO2加氢催化合成中甲醇产率。相关成果以题为“Na+-gated water-conducting nanochannels for boosting CO2 conversion to liquid fuels”发表在了Science。
图1 合理设计水导膜的制备策略和分离/渗透性能
图2 DFT模拟通过NaA沸石通道的分子通道
图3 膜反应器的概念示意图和催化性能
图4 WCMs催化MR与文献在CO2转化率和甲醇时空产率方面的比较
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