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为满足便携式电子产品和电动汽车不断增长的能量密度要求,研究者们探索了多种具有高容量和适当工作电压的电极材料用于下一代锂离子电池(LIBs)的大规模生产。在负极候选材料中,由于硅最高的理论比容量(4200 mAh g−1)和相对较低的操作电位(<0.5 V vs Li/Li+),被认为是最有前途的材料之一。然而,较差的循环稳定性严重阻碍了硅负极材料的商业应用。
成果简介
近日,同济大学的杨晓伟教授和Xiaoli Zhao教授和上海交通大学的何雨石副研究员在国际著名期刊ACS Applied Materials & Interfaces发表了题目为“MXene Frameworks Promote the Growth and Stability of LiF-Rich Solid−Electrolyte Interphases on Silicon Nanoparticle Bundles”的论文。在毛细管压缩力的作用下,对MXene纳米片进行褶皱预处理,并通过简单的热交联反应连接纳米片进一步保证了MXene结构的力学性能,以有效缓冲体积变化引起的应力,从而在MXene框架中封装了大量的硅纳米颗粒。这两个因素都稳定了电极结构。此外,循环中MXene纳米片上丰富的氟基团也参与了框架外高度紧凑、耐用和强健的富含LiF的SEI层的的原位生成,这不仅可以抑制硅与有机电解质之间的副反应,而且可以提高MXene框架的结构稳定性。得益于这些优点,所制备的阳极具有1797 mA h g−1的高比容量,并且循环500次后,高容量保持率为86.7%,平均库仑效率为99.6%。这项工作为其它具有高容量的体积效应强的电极材料奠定了基础。
图 1 Si@MXene的制备示意图。
图 2 Si@MXene的形貌。
图 3 Si@MXene的化学结构。
图 4 Si@MXene的电化学性能。
图 5 循环后Si@MXene的化学结构。
结 论
综上所述,制备了高度稳定的硅负极层间相。利用MXene纳米片的自由体积以缓冲硅负极引起的应力,并通过共价键增强的MXene框架相邻薄片之间的结合。另外,循环中MXene纳米片上丰富的氟基团也参与了框架外高度紧凑、耐用和强健的富含LiF的SEI层的的原位生成,这可以抑制有机电解质的分解。得益于这些优点,所制备的阳极具有1797 mA h g−1的高比容量,并且循环500次后,高容量保持率为86.7%,平均库仑效率为99.6%。这项工作也可以应用于其它高容量、体积效应强的电极材料的SEI层设计制备。
原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsami.0c01959
信息来源:
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