CEJ:原位生长g-C3N4-Mo基MXene高性能储锂
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详细介绍


在所有可用的MXene中,Mo2CTx MXene与Mo2Ga2C的三元前体包含双A层,具有较高的电化学和热电性能。然而由于前体中M-Ga的牢固键合,很难制备Mo2CTx MXene。通常,包含Al的Mn + 1AXn相,例如Ti3C2Tx,Nb2AlC等可以在氢氟酸(HF)中轻松剥离获得MXenes。但是,对于Mo2CTx MXene ,没有相应的Al包含的Mn+1AXn相。因此,Mo2CTx MXene的合成仍具有挑战性。据对Mo2CTX MXene 的合成研究,在剥离高浓度HF仍然是主要使用的方法。尽管在相关研究中已实现了Mo2CTx MXene的制备及其电化学性能的改善,但多层Mo2CTx的剥落低度且极长的蚀刻时间限制了其实际应用。此外,长时间的蚀刻引起的表面氧化会影响Mo2CTx的独特性能。此外,表面官能团与电解质相互作用,导致不良的副反应。在此背景下,开发增加Mo2CTx的剥落并同时形成保护层以避免表面氧化以及减少表面官能团和电解质之间的副反应的简便方法仍然是极富挑战性的。

最近,华东师范大学潘丽坤教授课题组在国际知名学术期刊Chemical Engineering Journal上发表一篇题目为:In-situ construction of g-C3N4/Mo2CThybrid for superior lithium storage with significantly improved Coulombic efficiency and cycling stability的研究论文,本文开发了一种简便的策略,可以从Mo2CTx和尿素中制备新型石墨氮化碳/ Mo2CTx(g-C3N4/Mo2CTx)复合物。在设计的结构中,尿素向g-C3N4的转化导致Mo2CTx的有效剥落,同时在Mo2CTx的表面上生成g-C3N4形成保护层以限制表面降解并减少不良的副反应。当将其作为LIBs的负极材料时,合成的g-C3N4/Mo2CTx表现出改善的锂存储性能,具有显着增强的可逆比容量,更高的初始库仑效率,并且显着提高了倍率性能。

图1. 制备g-C3N4/Mo2CTx复合物示意图



图2. g-C3N4/Mo2CTx 的SEM和TEM图谱


图3. g-C3N4/Mo2CTx高分辨率XPS光谱


图4. g-C3N4/Mo2CO2优化结构(a)顶视图和(b)侧视图。灰色,蓝色,红色和绿色的球分别表示C,N,O和Mo原子


图5.  g-C3N4/Mo2CTx的电池性能


图6.(a)g-C3N4/Mo2CTx 电极的非原位XRD图像(b)在不同状态下相应的放电/充电曲线(c)吸附在g-C3N4 / Mo2CO2上的Li原子的初始和最优化结构的不同构型。灰色,蓝色,红色和绿色的球分别表示C,N,O和Mo原子


图7. g-C3N4/Mo2CTx电极的动力学分析

本文通过冷冻干燥和随后的退火工艺制备了g-C3N4/Mo2CTx复合物。得益于独特的结构,g-C3N4/Mo2CTx不仅可以提供更多的MXene层来增强锂的存储,还可以缩短电子和离子的扩散长度,从而加速电荷转移并减少电极的极化。此外,g-C3N4的原位涂层可以防止Mo2CTx的表面官能团直接与电解质接触。因此,g-C3N4/ Mo2CTx具有良好的循环性能(100圈循环后在0.1 A g-1时可逆容量为528.5 mAh g-1),优异的循环稳定性(1800圈循环后在2 A g-1时为229.6 mAh g-1)和70.8%的高初始库仑效率。该策略为构建基于MXene的分层结构提供了一种有效的方法,可用于能量存储和其他相关领域。

文献链接:

https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.128349




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