一、文章概述

Mxene是一个快速发展的二维材料家族，但迄今为止其成分仅限于一种或两种过渡金属。文章研究实现了四种过渡金属多主元素高熵M₄C₃T_x的合成，文章介绍了两种高熵的MXenes，TiVNbMoC₃T_x和TiVCrMoC₃T_x，以及它们的前体TiVNbMoAlC₃和TiVCrMoAlC₃高熵MAX相。文章结合真实空间和倒异空间表征(x射线衍射、x射线光电子光谱、能量色散x射线光谱和扫描透射电子显微镜)来建立了高熵MAX和MXene中四种过渡金属相的结构、相纯度和摩尔分布。文章还使用第一性原理计算了形成能量，并探索这些高熵最大相的合成性。

二、图文导读

图1.高熵MAX和Mxene合成示意图。

(a)高熵最大X相的反应活性烧结。将具有化学计量摩尔比的元素粉混合物在管炉内的氧化铝坩埚中烧结。(b)M1M2M3M4AlC3的MAX相位单元格（左），带有元素Ti（粉色）、V（橙色）、Nb或铬（蓝色）、Mo（绿色）、Al（红色）和C（黑色）。合成的层状过渡金属层的MAX相由四种过渡金属元素组成，铝（红色）和碳（MAX结构M4AlC3）原子层（右）。(c)用氢氟酸选择性蚀刻铝层，合成多层高熵氙气。MXenes(Tx)基底平面上的表面末端以黄色显示。(d)通过有机分子插层完成多层MXen的分层，形成高熵MXeneTiVNbMoC3Tx和TiVCrMoC3Tx的单薄片。

图2.高熵MAX相和Mxene相的XRD模式。

(a)TiVNbMoAlC₃ MAX和TiVNbMoC₃T_x Mxene的XRD图。(b)TiVCrMoAlC₃ MAX和TiVCrMoC3Tx Mxene的XRD图。这些图说明了衍射峰的变化，从MAX相前体到剥落的多层MXenes，然后分层到单到少片MXene薄膜，说明了（002）在从MAX演化到单层MXene的过程中的峰的变化。

图3.高熵MAX相和Mxene相的SEM显微图。

(a)TiVNbMoAlC3和(b)TiVCrMoAlC3显示典型MAX相结构的层状形成。（c、d）蚀刻(c)TiVNbMoC3Tx和(d)TiVCrMoC3Tx的多层MXene粉末，选择性蚀刻MAX相铝层形成类似手风琴的形态。(e)氧化铝基板上的TiVNbMoC3Tx MXene单片。(f)TiVCrMoC3Tx MXene的真空辅助过滤膜。

图4.XPS和STEM的EDS结果。

(a−f)TiVNbMoC3Tx和TiVCrMoC3Tx的XPS光谱。(g，h)MXenes XPS的原子百分比和Ar+蚀刻时间。(i)TiVNbMoC3Tx MXene的高角环形暗场(HAADF)STEM图像。(j)HAADF STEM与TiVNbMoC3Tx（顶部）和TiVCrMoC3Tx（底部）的EDS结果相结合，表明Ti、V、Nb/Cr、Co和C原子之间的不同层状形态和原子分布一致。

三、全文总结

本文通过使用传统的无压反应烧结成功合成了两钟高熵MAX相：TiVNbMoAlC3和TiVCrMoAlC3，并并利用基于氢氟酸的选择性蚀刻和四甲基氢氧化铵的分层方法，合成了两种单层到少层的高熵MXenes相：TiVNbMoC3Tx和TiVCrMoC3Tx。通过XRD、SEM和STEM确认了高熵MAX相和高熵MXenes的成功合成和纯度，并通过STEM的EDS元素映射进一步确定了MXenes中过渡金属的等摩尔比分布。作者通过第一性原理计算，将四元高熵MAX相的可合成性追溯到熵驱动的稳定性，并强调了高构型熵在形成多主元素MAX相的纯相和稳定相中的重要性。

该研究工作为进一步的研究奠定了基础，这种奇特的高熵多主元素MXenes的成功合成为不断增长的MXenes家族增加了巨大的可能性。多组分过渡金属的某些选择可以进一步促进拓扑绝缘体MXene的开发，虽然目前该拓扑绝缘体材料尚未合成，但在理论研究中已预测。

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