背景介绍

超级电容器是一种很有前途的电化学储能装置，因其高功率密度、可靠性和长循环寿命而备受推崇。考虑到对小型化智能电子产品和电动汽车的需求不断增长，对于实际应用而言，超级电容器的体积能量密度与重量能量密度相比，是一个更重要的参数。在这种情况下，电极材料应具有高固有电容和高堆积密度。由于高赝电容和高密度，自支撑MXene薄膜有望用于紧凑的能量存储。然而，由于密集结构引起的缓慢离子传输严重阻碍了它们的倍率性能。

成果简介

鉴于此，天津大学陶莹教授等人提出了一种构建具有可调多孔结构的MXene基柔性自支撑薄膜电极策略。将由3D结构化水凝胶分解的Ti₃C₂T_x微凝胶与不同质量比的单层Ti₃C₂T_x纳米片重新组装在一起，形成密集的微观尺度的3D网络和宏观尺度的薄膜(RAMX膜)。通过密度和孔隙率的良好平衡，可以最大限度地提高所制备的薄膜的空间利用率，从而在2000 mV s^-1的超高扫描速率下产生736 F cm^-3的高体积电容。制备的超级电容器在0.83 kW L^-1的功率密度下产生了40 Wh L^-1的优异能量密度，并且即使功率密度达到41.5 kW L^-1时仍可保持21 Wh L^-1的能量密度，这是迄今为止报道的基于水性电解质的对称式超级电容器的最高值。更有希望的是，重新组装的薄膜可用作柔性超级电容器的电极，表现出优异的柔韧性和可集成性。相关论文成果以“Reassembly of MXene Hydrogels into Flexible Films towards Compact andUltrafast Supercapacitors”为题于2021年7月16日发表在Advanced Functional Materials上。

全文导读

图1所示：Ti₃C₂T_x膜、RAMX膜（重新组装的MXene薄膜）和微凝胶膜的制备示意图以及不同电极中离子传输的说明，其中Ti₃C₂T_x微凝胶是通过在GO的帮助下形成的Ti₃C₂T_x水凝胶的分解来制备得到。

图2所示：RAMX薄膜的形貌和结构特征。a)Ti₃C₂T_x微凝胶的SEM图像。b)RAMX-50%薄膜和c)Ti₃C₂T_x薄膜的横截面SEM图像。d)Ti₃C₂T_x薄膜、RAMX薄膜和微凝胶薄膜的XRD图。e-f)Ti₃C₂T_x薄膜、RAMX薄膜和微凝胶薄膜的氮吸附/解吸等温线和孔径分布。g)薄膜的体积密度和比表面积与Ti₃C₂T_x微凝胶含量的关系。

图3所示：Ti₃C₂T_x薄膜、RAMX薄膜和微凝胶薄膜的电化学性能。在a)20 mV s^-1和 b)2000 mV s^-1的扫描速率下收集的CV曲线。c)在10到2000 mV s^-1范围内的扫描速率下，根据CV曲线计算的电容保持率。d)不同微凝胶含量的薄膜在2000 mV s^-1时的重量和体积电容。e)阳极（实心符号）和阴极（空心符号）峰值电流的对数与Ti₃C₂T_x薄膜和RAMX-50%薄膜的扫描速率对数的关系图。f)在开路电压下收集的奈奎斯特图。

图4所示：通过配对两个相同的RAMX-50%薄膜制造的对称式超级电容器的电化学性能。a)与基于Ti₃C₂T_x薄膜的器件相比的CV曲线。b)从GCD曲线计算的倍率性能。c)1000 mV s^-1扫描速率下的循环稳定性。插图显示了第1次和第20000次循环的CV曲线。d)与之前报道的基于MXene的对称超级电容器的Ragone图比较。

图5所示：具有PAM/H₂SO₄电解质的柔性超级电容器的制造和性能。a)器件结构示意图和b)相应的数码照片。c)柔性超级电容器在不同弯曲角度下的数码照片及其d)在20 mV s^-1扫描速率下对应的CV曲线。e)在电流密度为2 A g^-1下串联和并联的两个器件的GCD曲线。

总结

作者提出了一种独特的组装策略来生产由微凝胶和单独的纳米片组成的 MXene薄膜电极，这些电极平衡了孔隙率和密度，以在用于水性超级电容器时提供卓越的体积能力和超高倍率性能。组装过程本质上是分散的Ti₃C₂T_x微凝胶和单层纳米片在薄膜结构中的集成，单层纳米片的分层排列形成了具有致密质地的膜结构，并且通过分解3D Ti₃C₂T_x水凝胶产生的分散良好的微凝胶结构在整个过程中引入了更多的孔隙率。当微凝胶的比例达到50%时，RAMX薄膜的倍率能力得到最大提高，这是由于引入了介孔，促进离子以可接受的密度通过电极传输。因此，RAMX-50%薄膜可以在2000 mV s^-1的超高扫描速率下提供736 F cm^-3的超高体积电容。此外，组装的对称超级电容器表现出优异的循环稳定性，在1000 mV s^-1下超过20000次循环的电容保持率为91.14%，在0.83 kW L^-1的功率密度下提供40 Wh L^-1的高能量密度，在41.5 kW L^-1的高功率密度下，能量密度为21 Wh L^-1。此外，作者制造了一个柔性超级电容器，其能够承受各种弯曲角度而电容不会衰减，并且还展示了用于更高电压或电流输出的器件的集成。这项工作可能为构建灵活紧凑的需要超高功率输出的下一代电子储能设备铺平了道路。

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