学术前沿
汇总：2018悉尼科技大学汪国秀（Guoxiu Wang） 教授及其团队成果
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详细介绍
课题组网页链接：https://www.uts.edu.au/research-and-teaching/our-research/centre-clean-energy-technology
下面整理了2018年汪国秀教授和他的研究团队的研究成果，方便大家全面了解研究进展。
1.Nature Catalysis：负载Pt单原子的Mxene催化剂用于大幅度提高电催化析氢性能
目前为止，Pt被认为是活性最好的HER催化材料之一，而单原子Pt催化剂则表现出更低的成本和更优越的活性。如何制备优异的单原子Pt催化剂以实现更高活性的HER性能，是催化和能源研究领域的重点问题。汪国秀教授团队、美国德雷塞尔大学Yury Gogotsi团队和清华大学李亚栋、陈晨团队合作，在Nature Catalysis上共同发表题为“Single platinum atoms immobilized on an MXene as an efficient catalyst for the hydrogen evolution reaction”的研究论文，提出了一种电化学原位合成MXene负载单原子Pt催化剂的策略，并同时实现了高效产氢性能。文章指出，在酸性体系电化学剥离MXene过程中,H+与MXene表面的Mo-O键发生相互作用，一方面可以高效产氢，促进剥离得到纳米片。另一方面，H+与Mo-O键生成Mo-OH2基团，形成Mo空位，最终得到Mo2TiC2Tx-Pt单原子催化剂。总之，研究表明酸性体系中的H+在促进了电化学剥离MXene纳米片的形成以及单原子Pt负载催化剂的合成。
文献链接：https://www.nature.com/articles/s41929-018-0195-1
Single platinum atoms immobilized on an MXene as an efficient catalyst for the hydrogen evolution reaction. (Nature Catalysis, 2018, DOI: 10.1038/s41929-018-0195-1)
2.Nature Communications：稳定的室温钠硫电池
在300-350℃下工作的高温钠硫电池已经商业化应用于大规模能量存储和转换。然而，安全问题极大地抑制了它们的广泛采用。为此，汪国秀教授团队和清华大学李宝华教授团队及西班牙CIC ENERGIGUNE研究所Michel Armand教授团队合作，在Nature Communications上共同发表题为“A room-temperature sodium-sulfur battery with high capacity and stable cycling performance”的研究论文，报道了一种采用“鸡尾酒优化”电解液系统的高性能室温钠硫电池。该电解液以碳酸丙烯酯和氟代碳酸乙烯酯作为共溶剂，高浓度钠盐和碘化铟作为添加剂。通过第一原理计算和实验表征证实，氟代碳酸乙烯酯溶剂和高盐浓度不仅大大降低了钠多硫化物的溶解度，而且循环过程中在钠负极上构建了坚固的固态聚合物电解质（SEI）膜。作为氧化还原介质的碘化铟不仅增加了正极上硫化钠的动力学转化，并在负极上形成铟钝化层以防止其受到钠多硫化物腐蚀。该钠硫电池具有高容量和长循环稳定性，为低成本和高性能室温钠硫电池的发展提供了新的途径。
文献链接：https://www.nature.com/articles/s41467-018-06443-3
A room-temperature sodium-sulfur battery with high capacity and stable cycling performance. (Nature Communications, 2018, DOI: 10.1038/s41467-018-06443-3)
3.Nature Communications：多功能的官能化离子液体用于提高锂氧电池溶液介导性
锂-氧电池在充放电循环期间其大的过电位导致副产物的形成和短的循环寿命。汪国秀教授团队和中科院长春应化所彭章泉团队以及西班牙CICENERGIGUNE研究所Michel Armand教授团队在Nature Communications上共同发表题为“A versatile functionalized ionic liquid to comprehensively boost the solution-mediated performances of lithium-oxygen batteries”的研究论文，报道了带有氧化还原活性2,2,6,6-四甲基-1-哌啶氧基部分--多功能TEMPO接枝离子液体（IL-TEMPO），具有氧化还原介体，氧梭，锂金属保护添加剂以及电解质溶剂的多种功能。其中 n-/p-掺杂使IL-TEMPO起到氧化还原介体和氧梭的作用。与纯醚基电解质相比，放电容量增加33倍，过电位降低至0.9V的极低值。该离子液体还形成稳定的SEI以抑制副反应，确保平滑的锂剥离/电镀。电解质中离子液体的比例影响反应机理，高浓度下，形成无定形Li2O2作为放电产物，致使长循环寿命（>200循环）。此外，IL-TEMPO的独特性能使电池能够在恶劣的环境中（如在70°C高温下或空气气氛中）具有出色的电化学性能。
文献链接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-08422-8
A versatile functionalized ionic liquid to comprehensively boost the solution-mediated performances of lithium-oxygen batteries. (Nature Communications, 2018, DOI:10.1038/s41467-019-08422-8)
4.Advanced Materials : 一种无枝晶的金属钠负极在高能量密度电池中的应用
汪国秀教授团队与中科院过程工程研究所王丹教授团队合作，在Advanced Materials上共同发表题为“Dendrite-free sodium-metal anodes for high-energy sodium-metal batteries”的研究论文，提出了一种抑制金属钠负极枝晶生长的新策略。钠金属是下一代低成本可充电电池最有前途的电极材料之一。然而，由钠金属负极的枝晶生长引起的安全问题限制了可充钠金属电池的实际应用。本文采用氮和硫共掺杂碳纳米管（NSCNT）制备的纸片来控制钠成核行为并抑制钠枝晶生长。碳纳米管上的含氮和硫的官能团使得NSCNT纸片具有高度“亲钠性”，其可调控初始钠成核行为并引导钠均匀分布在NSCNT纸片上。实验结果表明，金属钠/NSCNT纸片复合负极在反复的钠沉积和剥离过程中表现出无枝晶形态和优异的循环稳定性。采用该复合负极的钠/氧气电池的循环稳定性具有显著提升。这项工作为下一代高能量密度钠金属电池的开发开辟了一条新途径。
文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201801334
Dendrite-free sodium-metal anodes for high-energy sodium-metal batteries. (Advanced Materials, 2018, DOI：10.1002/adma.201801334)
5.Advanced Energy Materials：氟化铝包覆的K1.39Mn3O6微球作为超高性能的钾离子电池正极
汪国秀教授团队在Advanced Energy Materials上发表题为 “Construction of Hierarchical K1.39Mn3O6 Spheres via AlF3 Coating for High-Performance Potassium-Ion Batteries”的研究论文，首次采用AlF3表面包覆的策略成功制备出了一种具有优异电化学性能的K1.39Mn3O6微球正极材料。当其作为钾离子电池正极材料时，表现出优异的倍率性能和循环稳定性。最后，作者们利用异位XRD测试技术记录下样品充放电过程中XRD衍射峰位置的变化。实验结果证明所合成的正极材料经过AlF3包覆后 (4 0 1) 和 (-3 1 3) 晶面的变化趋势减弱，并且在首次放电至2.14V时 (-1 1 2) 晶面不可逆的结构变化受到抑制，因而在很大程度上减轻了钾离子电池正极材料在充放电过程中的体积膨胀。有助于提高材料的倍率性能和循环稳定性。
文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201803757
Construction of Hierarchical K1.39Mn3O6 Spheres via AlF3 Coating for High-Performance Potassium-Ion Batteries. (Advanced Energy Materials, 2019, DOI: 10.1002/aenm.201803757)
6.Advanced Energy Materials：Co-B纳米片/ZnCo2O4微/纳米球在储锂中的应用
汪国秀教授团队与清华大学的李宝华教授团队合作在Advanced Energy Materials上共同发表题为“Co-B nanoflakes as multi-functional bridges in ZnCo2O4 micro-/nanospheres for superior lithium storage with boosted kinetics and stability” 的研究论文，通过一步简易的溶液法成功合成了ZnCo2O4/Co-B（ZCO/Co-B）复合材料。当其用于锂离子电池方面时，均表现出优异的倍率和循环性能。通过动力学分析发现，外在的赝电容行为可以提高锂离子嵌入和脱出过程中电荷转移速率；进一步的理论计算表明，ZCO/Co-B异质界面可以降低锂离子扩散能垒，加速锂离子的迁移，有助于提高材料的倍率性能和循环稳定性。
文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201803612?af=R
Co-B nanoflakes as multi-functional bridges in ZnCo2O4 micro/nanospheres for superior lithium storage with boosted kinetics and stability. (Advanced Energy Materials, 2019, DOI：10.1002/aenm.201803612)
7.Advanced Energy Materials：高性能超电新材料: 蒽醌-2-磺酸钠(AQS)/rGO复合电极
汪国秀教授团队与清华大学李宝华教授团队合作，在Advanced Energy Materials上共同发表题为“Redox-Active Organic Sodium Anthraquinone-2-Sulfonate (AQS) Anchored on Reduced Graphene Oxide for High-Performance Supercapacitors”的研究论文。首次将蒽醌-2-磺酸钠(AQS)作为有机氧化还原活性材料进行研究，并加入高导电性的石墨烯纳米片以提高电子导电性；其中AQS的-SO3-官能团具有优异的亲水性，促进了AQS与还原氧化石墨烯(rGO)在分子水平上复合，并形成了互相连接的三维干凝胶(AQS@rGO)。该复合材料在1 A/g电流密度下具有567.1 F/g的高比电容，在10 A/g循环10000圈能够保持89.1%的比容量。第一性原理计算表明AQS与rGO的相互作用形成空间电荷层，极大促进了二者之间的电子转移和AQS比容量的发挥。本工作为发展高性能超级电容器电极材料开辟了新的途径。
文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201802088
Redox-Active Organic Sodium Anthraquinone-2-Sulfonate (AQS) Anchored on Reduced Graphene Oxide for High-Performance Supercapacitors. (Advanced Energy Materials, 2018, DOI：10.1002/aenm.201802088)
8.Advanced Energy Materials：氮掺杂MXene纳米片用于锂硫电池固硫宿主材料
汪国秀教授团队与中国科学院过程工程研究所王丹研究员团队合作，在Advanced Energy Materials 上共同发表题为“Facile Synthesis of Crumpled Nitrogen-Doped MXene Nanosheets as a New Sulfur Host for Lithium-Sulfur Batteries”的研究论文。该工作通过简单一步合成法合成褶皱N-掺杂 MXene纳米片，并将其作为固硫宿主材料。该策略在N掺杂引入杂原子的同时，形成了MXene的多孔结构以及高比表面积。所制备的N掺杂MXene纳米片对多硫化物具有强烈的物理与化学双吸附能力，并且有较高的载硫量（5.1 mg cm-2）。基于褶皱N掺杂MXene/S的复合正极呈现出了卓越的电化学性能，在0.2C具有1144 mAh g-1的高比容量，在2C电流密度下1000 次循环后仍然有610 mAh g-1，具有较好的循环稳定性。
文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201702485
Facile Synthesis of Crumpled Nitrogen-Doped MXene Nanosheets as a New Sulfur Host for Lithium-Sulfur Batteries. (Advanced Energy Materials, 2018, DOI：10.1002/aenm.201702485)
9.Journal of the American Chemical Society：限制在Mxene(Ti3C2)空位单原子催化剂用于二氧化碳的高效功能化催化
单原子催化的一个中心议题是在单个原子和稳定支持之间建立强相互作用。清华大学陈晨团队和汪国秀教授团队在Journal of the American Chemical Society 上共同发表题为“MXene (Ti3C2) Vacancy Confined Single-Atom Catalyst for Efficient Functionalization of CO2”的研究论文，合作报道了在室温下使用超薄二维Ti3-xC2Ty MXene纳米片通过自还原稳定化方法制备稳定的单原子催化剂，其特征在于具有丰富的Ti缺陷空位缺陷和高还原能力。其中的单个原子与Ti3-xC2Ty 载体形成强金属-碳键，并稳定在先前被Ti占据的位置上。Pt基单原子催化剂Pt1/Ti3-xC2Ty通过胺的甲酰化作为有机合成中的C1源，提供了消耗温室气体CO2的绿色途径。 DFT计算表明，与Pt纳米粒子相比，Ti3-xC2Ty 上的单个Pt原子支持部分正电荷和原子分散，这有助于显着降低硅烷，CO2和苯胺的吸附能和活化能，从而提高催化性能。
文献链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b13579
MXene (Ti3C2) Vacancy Confined Single-Atom Catalyst for Efficient Functionalization of CO2. (Journal of the American Chemical Society, 2019, DOI：10.1021/jacs.8b13579)
10.ACS Nano：单层氧化钛（Ti0.87O2）纳米片和氮掺杂石墨烯纳米片的超晶格结构用于钠离子电池负极
汪国秀教授团队、日本国立材料研究所（NIMS）Takayoshi Sasaki教授团队及西班牙CIC Energigune研究所Michel Armand教授团队在ACS Nano上共同发表题为“Two-Dimensional Unilamellar Cation-Deficient Metal Oxide Nanosheet Superlattices for High-Rate Sodium Ion Energy Storage”的研究论文，共同报道了一种基于具有Ti空位的单层氧化钛（Ti0.87O2）纳米片和氮掺杂石墨烯纳米片的超晶格结构，并将其应用于钠离子电池负极，表现出超高的比容量、优异的低温倍率性能和循环性能。与三维结构和片状纳米材料相比，这些真正单层纳米片使得所有的阳离子空位均能够有效地被利用，为Na离子的存储提供额外的插层位点。本工作为二维材料缺陷工程提供了新思路，推动了高效电化学储能技术的发展。
文献链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b06206
Two-Dimensional Unilamellar Cation-Deficient Metal Oxide Nanosheet Superlattices for High-Rate Sodium Ion Energy Storage. (ACS Nano, 2018, DOI: 10.1021/acsnano.8b06206)
11.Chem：石墨相氮化碳纳米片作为无金属光催化剂
与紫外线消毒、氯化消毒和臭氧消毒等传统技术相比，利用太阳光催化消毒进行水净化无疑更加节能且经济环保，有望显著缓解清洁水资源的短缺这一国际难题。汪国秀教授团队和扬州大学的王赬胤教授团队以及中科院过程所的王丹研究员团队在Chem上共同发表题为“Edge-Functionalized g-C3N4 Nanosheets as a Highly Efficient Metal-free Photocatalyst for Safe Drinking Water”的研究论文，共同报道了一种定点修饰的石墨相氮化碳（Graphitic carbon nitride, g-C3N4）纳米片，这种非金属催化剂，大幅提高了材料的光催化消毒效率：在正午太阳光照射下，即可快速消灭水中的细菌（log消毒效率=6），并达到国家饮用水标准。为了对光催化消毒的机制进行深入的理解，作者通过依次淬灭的方式研究体系中的稳态活性氧簇（ROS）浓度，即1O2、•O2-、•OH和H2O2。实验证明在太阳光（移除紫外光）照射下，边缘修饰的g-C3N4可以光催化生成更多的•O2-，而它是生成H2O2的过程中至关重要的活性中间体。作者使用密度泛函理论对边缘修饰的g-C3N4纳米片的电荷分布进行了研究，从理论上证明边缘修饰将导致更强的氧吸附。
文献链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929418305722
Edge-Functionalized g-C3N4 Nanosheets as a Highly Efficient Metal-free Photocatalyst for Safe Drinking Water. (Chem, 2019, DOI: 10.1016/j.chempr.2018.12.009)
12.Angewandte Chemie International Edition：高性能准固态室温钠硫电池
汪国秀教授团队和清华大学李宝华教授团队及西班牙CIC ENERGIGUNE研究所Michel Armand教授团队合作，在Angewandte Chemie International Edition上共同发表题为“A Stable Quasi‐Solid‐State Sodium–Sulfur Battery”的研究论文，报道了一种稳定的准固态室温钠硫电池，它由钠金属负极，聚(硫-季戊四醇四丙烯酸酯(PETEA))基正极和(PETEA-三 [2-(丙烯酰氧基)乙基]异氰脲酸酯(THEICTA))基凝胶聚合物电解质组成。聚合物硫电极通过化学结合强烈地锚定硫并抑制穿梭效应。同时，原位形成的具有高离子电导率和安全性的聚合物电解质成功地稳定了钠负极/电解质界面，并进一步抑制了钠多硫化物的溶解扩散。这种正极材料和电解质的双重优化能够使具有高能量密度的准固态钠硫电池稳定循环,为室温钠硫电池的发展提供了新的思路。
文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201805008
A Stable Quasi‐Solid‐State Sodium–Sulfur Battery. (Angewandte Chemie International Edition, 2018, DOI：10.1002/anie.201805008)
13.Nano Energy: 简单的原位成膜抑制钠负极生长
高容量钠金属负极为开发下一代具有高功率和高能量密度的可充电电池提供了新的机会。然而，许多挑战仍然困扰着钠金属电池，包括较低的库仑效率和反复充放电后产生的钠枝晶进而引发安全性问题等。特别是，钠金属负极相比于锂金属负极在有机电解质（如碳酸酯类）体系中存在稳定性较差，易于形成钠枝晶等问题。汪国秀教授团队在Nano Energy上发表题为“Ultra-stable Sodium Metal-iodine Batteries Enabled by An In-situ Solid Electrolyte Interphase” 的研究论文，报道了一种简单的原位成膜技术来稳定钠金属负极并抑制钠枝晶的生长。基于原位碘化反应生成的NaI SEI层，课题组成功制备了性能优异的钠碘金属电池（> 2200次循环）。该钠碘金属电池具有较高放电电压（> 2.7 V），高容量（在0.5C下为210 mAh/g）以及具有较快的电荷转移动力学界面和较低的过电位（134 mV）。这项工作为设计低成本、高性能和高安全性的钠碘电池和其他碘基电池提供了新的思路。
文献链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285518309972
Ultra-stable Sodium Metal-iodine Batteries Enabled by An In-situ Solid Electrolyte Interphase. (Nano Energy, 2018, DOI：10.1016/j.nanoen.2018.12.084)
14.Joule: 气凝胶状多孔Mxene用于海水淡化
汪国秀教授团队和美国德雷塞尔大学的Yury Gogotsi教授团队在Joule上共同发表题为“Porous Cryo-Dried MXene for Efficient Capacitive Deionization” 的研究论文。研究人员从储能电极材料的研究中得到启发，他们设计和制备了以气凝胶状多孔MXene为载体的CDI器件，该器件在高溶液盐度中，表现出色，能够提供极高的电吸附能力，在极高浓度的盐水（10000 毫克/升）中可获得了118 毫克/平方厘米的高吸附容量，比传统的碳基电极材料的吸附容量高出了一个数量级。多孔MXene-CDI器件显著的提高了CDI技术的吸附效率，使得CDI技术的发展进入到了工业规模的海水淡化的新阶段。
文献链接：https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(18)30087-4
Porous Cryo-Dried MXene for Efficient Capacitive Deionization. (Joule, 2018, DOI: 10.1016/j.joule.2018.02.018)
15.Advanced Functional Materials综述 ：基于Li2S阴极及其超高性能锂硫电池的现状，挑战与展望
作为高能量密度和低成本的新一代可充电电池系统，锂硫（Li-S）电池吸引了越来越多的兴趣。如果解决多硫化物穿梭效应的问题，锂硫电池将会发挥其理论潜力。因此，在聚硫化物的物理限制和化学吸附方面，已经致力于克服这个问题的巨大努力。最近发现，用硫化锂（Li2S）代替硫阴极不仅可以在很大程度上避免循环过程中的体积膨胀问题，而且还可以与锂金属以外的阳极材料一起工作，以消除传统Li-S电池的严重安全问题。然而，由于Li2S基阴极材料对湿度敏感并且实际应用中通常需要非Li金属阳极材料的预锂化，所以开发实用的无Li金属Li-S电池系统面临许多挑战。汪国秀教授团队在Advanced Functional Materials发表题为“Toward High Performance Lithium-Sulfur Batteries Based on Li2S Cathodes and Beyond: Status, Challenges, and Perspectives” 的综述论文，回顾了基于Li2S阴极的Li-S电池的最新进展，其具有改进的安全性，高库仑效率和高能量密度的特征。还讨论了电极活化过程，这对实现高性能至关重要。预计广泛的努力将为Li2S阴极基Li-S电池的发展带来突破。
文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201800154
Toward High Performance Lithium-Sulfur Batteries Based on Li2S Cathodes and Beyond: Status, Challenges, and Perspectives. （Advanced Functional Materials, 2018, DOI: 10.1002/adfm.201800154）
16.Advanced Energy Materials综述 ：改进金属化合物（MOFs, -S, -OH, -N, -C）作为Li-S电池负极材料
锂硫（Li-S）电池与锂离子（Li-ion）电池一样具有高效而广泛的潜力，因为硫电极具有高的理论容量（1672 mA h g-1），且价格适中。然而Li-S电池的商业化却很难实现。多硫化物的穿梭效应不可避免地导致容量衰减。目前，人们多通过多硫化物的物理限制和化学吸附解决这一难题。由于分子间相互作用较弱，物理限制策略在电池长期循环时不起作用。化学吸附来源于极性相互作用，路易斯酸碱相互作用和硫链连接显著地抑制了多硫化物的穿梭效应。研究人员还发现金属化合物与多硫化物具有强烈的化学相互作用。汪国秀教授团队在Advanced Energy Materials发表题为“Updated Metal Compounds (MOFs,-S,-OH,-N,-C) Used as Cathode Materials for Lithium-Sulfur Batteries” 的综述论文，重点介绍了金属有机骨架金属硫化物，金属氢氧化物，金属氮化物，金属碳化物，并讨论了化学相互作用如何与这些金属化合物的独特性能相结合，以解决多硫化物穿梭效应的问题。
文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201702607
Updated Metal Compounds (MOFs, -S, -OH, -N, -C) Used as Cathode Materials for Lithium–Sulfur Batteries. （Advanced Energy Materials, 2018, DOI:10.1002/aenm.201702607）
17.Advanced Energy Materials综述 ：二维MXenes作为锂离子电池和锂硫电池的高性能电极材料
MXenes具有优良的机械强度、高比表面积、高电导率、多种表面官能团的特点，同时也具备组分灵活可调，层数厚度可控等优势，在锂离子电池，锂硫电池等领域拥有巨大潜力。因此,汪国秀教授团队在Advanced Energy Materials上发表题为“2D Metal Carbides and Nitrides (MXenes) as High-Performance Electrode Materials for Lithium-Based Batteries”的综述论文，总结了MXenes的刻蚀方法、结构、物化性质以及其在锂离子电池和锂硫电池领域的应用，并对MXenes在储能领域的研究提出了一些建议和展望。
文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201801897
Updated Metal Compounds (MOFs, -S, -OH, -N, -C) Used as Cathode Materials for Lithium–Sulfur Batteries. (Advanced Energy Materials, 2018, DOI:10.1002/aenm. 10.1002/aenm.201801897)
信息来源：材料牛
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