【研究背景】

近些年，储能系统如锂离子电池，金属空气电池，钠离子电池以及铝离子电池（AIBs）满足了电动汽车等领域的巨大需求。与其他金属相比，金属铝是地球中含量最高的金属元素之一，其质量容量可以到达2.98 Ah g^-1, 与锂的3.86 Ah g^-1非常接近，因此二次铝基电池很有希望取代其他金属离子电池。2011年，使用离子液体作为电解液和V2O5作为正极材料达到了 270 mAh g^-1 的比容量和20次循环的稳定的循环性能。2015年，首次报道了一种铝-石墨烯电池，具有杰出的电化学性能he循环性能，代表了AIBs领域的一个新的突破。在过去的几年中AIBs，得到了很广泛的关注与研究，虽然过渡金属硫化物和氧化物具有更高的初始放电容量，但其循环性能一般都较差，而且其储能机理还不够明确。自从2011年以来，MXene，一种与石墨烯类似的具有二维片状新型的过渡金属碳/氮化物，具有一些独特的特性，被广泛地应用于电化学储能，电催化以及水净化等。其中，Ti基MXene（Ti₃C₂）在锂离子电池、电容器以及钠离子电池等领域中得到了深入且广泛的研究。

【成果简介】

最近，河北大学Zhang Wenming教授与Zhanyu Li教授在国际知名学术期刊Chemical Engineering Journal上发表题目为： Two-Dimensional Ti₃C₂@CTAB-Se(MXene) Composite Cathode Material for High-performance Rechargeable Aluminum Batteries 的研究论文。论文报道了一种通过HF刻蚀，CTAB插层以及Se处理过程，成功制备了Ti₃C₂@CTAB-Se复合物。通过电化学与XPS分析，可以得出在充放电过程中Ti²⁺/Ti⁴⁺和Se⁰/Se^x+经历了一个可逆的氧化还原反应。此外，通过DFT计算，研究者们发现，Ti₃C₂O₂在硒化处理后具有更高的导电性以及AlCl₄^-的表面吸附与扩散。

【图文导读】

图1. Ti₃C₂@CTAB-Se样品的合成示意图。

图2. Ti₃C₂@CTAB-Se以及相应样品的SEM图像以及元素mapping分布。

图3. Ti₃C₂@CTAB-Se以及相应样品的HRTEM图像。

图4. Ti₃C₂@CTAB-Se的XPS图谱

图5. Ti₃C₂@CTAB-Se的电化学性能测试。

图6. Ti₃C₂@CTAB-Se的电化学性能测试。

图7. Ti₃C₂@CTAB-Se的XPS图谱。

图8. Ti₃C₂@CTAB-Se的电化学性能测试以及动力学分析。

图9. DFT计算的吸附结果。

图10. Ti₃C₂充放电过程图

图11. 铝离子电池的容量与电压的对比。

【本文总结】

本文所制备的二维层状结构的Ti₃C₂@CTAB-Se复合物应用于铝离子电池时，表现出了在100 mA g^-1 的电流密度下583.7 mAh g^-1的高比容量，放电电压大概可以达到1.8 V，在400次循环后容量还能保留132.6mAh g^-1的容量。理论计算也证明了Ti₃C₂O₂在硒化处理之后具有更高的导电性以及对AlClO₄^-的表面吸附与扩散。此外，Ti₃C₂@CTAB-Se在电压与容量方面，与氧化物，硫化物以及其他铝基电池的正极材料相比，是由绝对的优势的，并且与V₂CTx MXene相比也具有较大的优势。在未来，研究者们应该对其他MXenes材料作为铝离子电池的正极材料的储能机理，需要进一步深入的探索。

文献链接：

https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.125679

信息来源：MXene Frontie

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