Adv. Energy Mater.｜波型结构MXene薄膜消除金属锂负极中尖端放电效应

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北科纳米可提供MXene（可定制）

研究摘要

锂金属负极被认为是最有前途的可充电锂基电池的候选材料，但不可控的锂枝晶阻碍了其进一步的应用。近年来，MXene推动了无枝晶金属锂负极的快速发展，自杨树斌教授团队发表MXene用于金属锂负极的文章后，水平和垂直排列结构的MXene也进一步应用于金属锂负极研究，并取得了较好性能。通过MXene在金属锂负极上的大量研究，发现垂直排列的MXene金属锂复合负极具有更高的容量及能量密度。但在垂直排列的MXene中，由于曲率半径极小，尖端放电效应被显著放大，导致电极表面容易沉积金属锂，形成枝晶。因此，为了解决此问题，本研究工作制备了低曲率柔性类正弦波型结构的MXene薄膜并应用于金属锂负极。

成果简介

近日，北京航空航天大学杨树斌教授团队，创新制备了低曲率柔性类正弦波型结构MXene薄膜并应用于金属锂负极。首先，COMSOL Multiphysics理论模拟研究表明，电极表面曲率对金属锂成核生长行为具有重要影响，本研究通过建立凹槽模型，系统研究了凹槽模型对金属锂电沉积行为的影响规律，为获得高容量无枝晶金属锂负极提供新思路。在理论模型指导下，设计并可控制备了具有低曲率的类正弦波型结构MXene薄膜，通过原位光学电镜以及SEM测试分析，系统研究金属锂在类正弦波型结构MXene薄膜上的形核生长规律。

该成果在线发表于国际顶级期刊 Advanced Energy Materials (影响因子29.698) 上，题目为：Eliminating Lightning-Rod Effect of Lithium Anodes via Sine-Wave Analogous MXene Layers。

图文导读

图1. 金属锂分别在（a）类正弦波型结构（低曲率）和（b）垂直阵列结构（高曲率）基底沉积过程示意图。

图2. 类正弦波型结构MXene薄膜（a）制备过程示意图，（b）正面SEM图，（c）截面SEM图。（d）类正弦波型结构MXene与平面结构MXene薄膜阻抗响应测试。

图3. 类正弦波型结构MXene薄膜分别沉积（a）0.5 mAh cm^-2，（b）4 mAh cm^-2和（c）8 mAh cm^-2后SEM图片。（d）COMSOL Multiphysics模拟金属锂在类正弦波型结构MXene薄膜不同沉积过程示意图。金属锂在（e）类正弦波型结构MXene薄膜和（f）金属铜表面沉积过程的原位光学照片。

图4. 类正弦波型结构MXene薄膜，平面结构MXene薄膜和金属铜的（a）接触角测试和（b）形核过电位测试。（c）类正弦波型结构MXene-Li，平面结构MXene-Li和金属Cu-Li对电池循环性能。（d）类正弦波型结构MXene-Li倍率性能。

图5.（a）和（b）类正弦波型结构MXene-Li软包电池照片。（c）类正弦波型结构MXene-Li软包电池和（d）平面结构MXene-Li软包电池在不同弯曲状态下循环性能。（e）类正弦波型结构MXene-Li对电池深充深放性能。

图6.类正弦波型结构MXene-Li//LFP，平面结构MXene-Li//FLP和Cu-Li//FLP（a）在34 mA g^-1下循环性能，（b）倍率性能和（c）在1088 mA g^-1下循环性能。

总结

本研究通过将MXene水溶液分散到金属线圈的截面表面，然后在室温下干燥，得到了类正弦波型结构MXene (Ti₃C₂T_x)薄膜。COMSOL Multiphysics模拟结果表明，类正弦波型结构MXene薄膜的低曲率可以有效地均匀化锂离子和电场的分布，有效地消除了锂沉积过程中电极表面的尖端放电效应。因此，类正弦波型结构MXene薄膜具有较低的锂成核过电位(0.05 mA cm⁻²时~13.5 mV)，对电池深充深放容量高达40 mAh cm⁻²，循环寿命长至1250 h。此外，基于类正弦波型结构MXene-Li复合负极和LiFePO₄正极组成的全电池在电流密度1088 mA g⁻¹时，循环寿命高达420次。

文献链接

https://doi.org/10.1002/aenm.202201181

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