提到高通量材料计算及材料基因组专家，少不了想起美国的Gerbrand Ceder教授。Ceder教授目前就职于加州大学伯克利分校和劳伦斯伯克利国家实验室（课题组网站：https://ceder.berkeley.edu/research-areas/）。研究方向主要为高通量计算、数据挖掘、材料基因组计划、锂离子电池、钠离子电池、多价电池、固态锂离子导体和全固态电池等。已在包括Nature、Science、Nature Mater.、Nature Energy、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater. 等杂志上发表论文超过500篇，他引超过50000多次，H-index为114（截止2019年）。本文汇总了Ceder教授课题组近期在国际顶刊上发表的部分成果，一起来看看大佬的研究风向。

01

快充电池通常采用的是能够通过固溶体转变连续容纳锂离子的电极材料，因为除去离子扩散，固溶体转变具有更低的动力学能垒。但是有一个例外是钛酸锂（Li4Ti5O12），该负极表现出非凡的倍率性能，明显与其两相反应和两相中的慢Li扩散不符。Ceder教授联合布鲁克海文国家实验室的王峰教授（共同通讯）采用原位电子能量损失谱实时追踪Li+迁移，揭示了Li4+xTi5O12中Li的有利传输是由沿亚稳态中间相内畸变Li多面体两相边界的动力学路径实现的。该工作阐述了高倍率性能可以通过基态以上能量图谱实现，这与基态宏观相的动力学机理完全不同，为未来高倍率电极材料的搜索提供了新的机遇。

传送门：Gerbrand Ceder&王峰最新Science：看钛酸锂如何实现锂电快充

Kinetic pathways of ionic transport in fast-charging lithium titanate. Science, 2020, 367, 1030-1034. https://doi.org/ 10.1126/science.aax352

02

在无机材料合成过程中，反应常常产生非平衡动力学副产物，而不是热力学平衡相。所以，理解热力学和动力学之间的竞争关系是实现目标材料定向合成的基本步骤。Ceder教授联合劳伦斯伯克利国家实验室/密歇根大学的Wenhao Sun博士（共通通讯）采用原位同步X射线衍射研究了双层（P2）钠氧化物Na0.67MO2（M=Co，Mn）的多级结晶路径。在形成平衡双层P2多形体之前，能够观察到了一系列亚稳三层O3、O3’和P3相的快速非平衡相转变。于是提出了一个理论框架以合理化所观察到的相变化，说明尽管P2是平衡相，粉末前驱体间的组分无约束反应有利于非平衡三层中间相的形成。这些见解可以指导陶瓷材料固态合成中应用的前驱体和参数的选择，推动了热力学和动力学复杂相互影响的揭露。

传送门：最新Nature Materials：材料合成过程中热力学与动力学间的博弈关系

The interplay between thermodynamics and kinetics in the solid-state synthesis of layered oxides. Nature Mater., 2020. DOI：10.1038/s41563-020-0688-6

03

可充电电池的快速市场发展需要高功率、高能量且原料丰富的电极材料。Ceder教授（通讯作者）课题组发现结合部分类尖晶石阳离子有序化和丰富的锂过量能够同时实现密室切快速的能力存储。其中，阳离子过计量比及其导致的部分有序化用来减小有序尖晶石特有的相变，获得更高的实际容量。而锂过量协同氟掺杂用于创建高的锂迁移率。采用本文策略，最终材料实现了高于1100 Wh kg-1的比能量，放电倍率高达20 A g-1。更重要的，由廉价锰获得的正极材料展示出了一个稀有的现象：优异倍率性能与可逆氧氧化还原活性共存。该工作证实了介于有序和无序结构之间的正极材料的巨大潜力。

传送门：Ceder教授Nature Energy：1100Wh/Kg，结构介于完全有序与无序之间的经济型锂电正极

Ultrahigh power and energy density in partially ordered lithium-ion cathode materials.Nature Energy, 2020. DOI:10.1038/s41560-020-0573-1

04

相比传统锂离子电池，固态电池采用固态电解质（SSBs）能够提供更好的安全性、更高的能量和功率密度。目前SSBs的发展还存在两大关键瓶颈：高离子电导率和稳定界面。尽管第一个目标在许多固态离子导体中已经实现，但许多固/固界面处的高阻抗仍然极具挑战。Ceder教授（通讯作者）课题组综述了各类固态电解质的实验发现，并将其与理论计算预测结果相关联。旨在深入理解固态电池中的界面反应，为未来的界面设计工作提供思路。

传送门：Ceder团队Nature Reviews Materials综述丨用理论计算理解固态电池的界面稳定性

Understanding interface stability in solid-state batteries. Nat. Rev. Mater., 2020. DOI：10.1038/ s41578-019-0157-5

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过去十年，钠离子电池作为锂离子电池的低成本替代品在大规模电网存储应用中得到了广泛的研究。然而，高能正极的开发仍然是一个主要的挑战。具有聚阴离子框架的材料，如分子式为NaxM2(PO4)3的Na超离子导体（NASICON）结构正极，因为它们的稳定3D晶体结构和高运行电位吸引了相当大的关注。Ceder教授联合美国三星研究院Yan Wang（共同通讯）报道了一种新型NASICON型化合物Na4MnCr(PO4)3，利用高电压Mn2+/3+（3.5 V）、Mn3+/4+（4.0 V）和Cr3+/4+（4.35 V）的过渡金属氧化还原放电，比容量高达130 mAh g-1。此外，Na4MnCr(PO4)3还展示了高倍率性能（5C时97 mAh g-1）和优异的全温度性能。原位X射线衍射和同步X射线衍射分析揭示了充放电过程中材料的可逆结构变化。

A high-energy NASICON-type cathode material for Na-ion batteries. Adv.Energy Mater.,2020. DOI：10.1002/aenm.201903968

06

无序岩盐（DRX）锂离子电池正极材料具有高能量密度，而且不依赖有限矿产资源。氟掺杂是提高其循环寿命和能量密度的关键促成因素。由于Li-F的强相互作用，F预计也会改善材料中短程阳离子有序，对Li离子传输很重要。Ceder教授（通讯作者）课题组结合密度泛函理论和蒙特卡罗模拟计算研究了DRX材料中Li-F短程有序对Li渗滤和扩散的影响。模拟结果显示F掺杂常常在足够高浓度时有益，甚至能促成无Li过量化合物中的渗滤，使其能够结合更多的过渡金属氧化还原容量，更高的能量密度。当F含量小于15%时，其作用是有益还是有害依赖于无氟氧化物中固有的短程有序结构。采用大量仿真能够得到一个显示过渡金属容量、Li传输和合成可实现性间权衡的图谱。

Effect of fluorination on lithium transport and short-range order in disordered-rocksalt-type lithium-ion battery cathodes. Advanced Energy Materials, 2020. DOI：10.1002/aenm.201903240

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